摘要

好氧顆粒污泥因其優異的沉降性能和高微生物濃度而在廢水處理中的應用前景廣闊。然而，其空間結構可能導致不完全反硝化，從而產生一氧化二氮(N2O)——一種強效溫室氣體。在溫度為14±4°C的條件下，建立了三個相同的實驗室規模好氧顆粒污泥序批式反應器(SBRs)，用于處理模擬豬糞消化液與市政廢水混合物的合成廢水，分別在三個曝氣速率(0.2,0.6和1.0 L空氣/分鐘)和三個COD:N比值(1:0.22,1:0.15和1:0.11)下運行。研究表明，在COD:N比為1:0.22時，曝氣速率0.2,0.6和1.0 L空氣/分鐘下的N2O排放量占進水氮負荷的比例分別為8.2%,6.1%和3.8%；在COD:N比為1:0.15時，分別為7.0%,5.1%和3.5%；在COD:N比為1:0.11時，分別為4.4%,2.9%和2.2%。當液相中僅以NO2作為氮源時，在0.2,0.6和1.0 L空氣/分鐘曝氣速率下，通過反硝化作用的比N2O生成速率分別為1.7,1.6和1.3μg N2O/(g SS·分鐘)，這分別比僅以NO3作為氮源時高出40.9%,44.8%和39.9%。由好氧顆粒污泥因NH4-N硝化作用產生的N2O對曝氣速率不敏感，平均比N2O生成速率為0.8±0.02μg N2O/(g SS·分鐘)。

1.引言

氧化亞氮(N2O)是一種溫室氣體，在大氣中的穩態壽命為114年，其100年全球變暖效應約為二氧化碳的300倍(IPCC,2007)。Lo等人(2010)指出，N2O是傳統廢水處理設施中脫氮的主要終產物之一。N2O排放主要源于異養反硝化和自養硝化過程中產生的N2O。異養反硝化是異養反硝化菌將硝酸鹽(NO3)和亞硝酸鹽(NO2)逐步還原為氮氣(N2)的過程，N2O氣體是中間產物(Skiba,2008)：

在自養硝化過程中，一些氨氧化菌(AOB)在銨(NH4)氧化過程中通過以下方式產生N2O：(1)中間產物如羥胺(NH2OH)或NO2的化學分解；或(2)硝化菌反硝化作用，即亞硝酸鹽還原酶還原NO2。

多種操作參數影響N2O排放，如溶解氧(DO)、pH、化學需氧量(COD)與氮(N)的比值(COD:N)等。在生物反應器的DO限制條件下，N2O的產生變得顯著(Rajagopal and Beline,2011;Zhu and Chen,2011)。Hynes和Knowles(1984)觀察到氨氧化菌在低DO濃度下通過NH2OH的化學分解產生N2O。低DO濃度也會通過異養反硝化途徑促進N2O的產生，因為N2O還原酶比其他還原酶對氧化應激更敏感，容易被DO抑制。Alinsafi等人(2008)觀察到，當COD:N比從7降至3時，N2O排放量從進水氮負荷率(NLR)的1.0%增加到5.1%，這是因為低碳源條件會誘導缺氧階段發生不完全的內源反硝化。通常，IPCC(2006)估計城市污水處理廠的N2O排放量約為總NLR的0.5%。然而，研究人員發現其排放量可能高得多，例如，在硝化反應器中約為NLR的1.7%。Townsend-Small等人(2011)調查了美國南加州城市廢水處理過程，發現N2O產生量相當于總去除氮量的1.2%。在長期部分亞硝化過程中，N2O的排放量為NLR的0.6-2.6%（平均1.9%）。

好氧顆粒污泥工藝在廢水處理中的應用前景廣闊，因為好氧顆粒具有優異的沉降性能和高微生物濃度。已經確定好氧細菌生長在顆粒表層，硝化菌位于距顆粒表面70-100μm的深度，而缺氧反硝化菌則位于距表面800-900μm的深度。這種自養硝化菌和異養反硝化菌的空間分布將導致好氧顆粒污泥反應器中發生同步硝化反硝化(SND)。然而，好氧顆粒的空間結構可能導致N2O的產生，因為反硝化菌難以獲得純缺氧條件，硝化菌也難以獲得純好氧條件。迄今為止，關于好氧顆粒污泥生物反應器中N2O排放的研究非常有限。

N2O排放通常通過排氣檢測進行測量，這是對氣相中N2O排放的直接測量。最近，一些研究人員使用靈敏的N2O微電極通過測量生物反應器水相中的溶解N2O來研究N2O排放。與排氣檢測法相比，使用N2O微電極在線測量N2O不僅可以估算N2O的排放量，還可以量化生物反應器中N2O的產生量。

豬糞消化液在厭氧消化后含有高濃度的COD和銨態氮，好氧顆粒污泥技術可用于處理與市政廢水混合后的此類廢水；這將有助于該技術的開發和工業應用。本研究的主要目的是利用N2O微電極技術，研究在不同COD:N比和曝氣速率下，處理模擬市政廢水與豬糞消化液混合物的合成廢水的好氧顆粒污泥生物反應器中N2O排放和產生的特性。