Contrasting exchanges of nitrogen and phosphorus across the sedimentewater interface during the drying and re-inundation of littoral eutrophic sediment

濱海富營養化沉積物干燥和再淹沒過程中沉積-水界面氮磷交換的對比研究

來源：Environmental Pollution 255 (2019) 113356

 

論文摘要

本研究探討了富營養化湖泊（巢湖）沿岸帶沉積物在經歷干燥和再淹沒過程后，氮（N）和磷（P）通過沉積物-水界面（SWI）的交換行為。研究發現，銨態氮（NH?-N）和可溶性活性磷（SRP）的釋放通量對干濕交替的響應截然不同。短期干燥（5-25天）后NH?-N通量增加，但長期干燥（30天）后顯著降低，并且在后續90天的再淹沒過程中始終保持在較低水平。相反，SRP通量在干燥15天后顯著降低，但在再淹沒過程中又逐漸恢復到初始水平。這種差異源于N、P在沉積物中形態轉化的可逆性不同：沉積物中不穩定的NH?-N在干燥過程中因氧化而不可逆地減少，而磷的形態（特別是鐵結合磷Fe-P）轉化在再淹沒后是可逆的。研究表明，頻繁的水位波動可能通過促進磷的釋放而加劇水體富營養化。

 

研究目的

本研究的主要目的是：

 

揭示沿岸帶沉積物在不同干燥時長及后續再淹沒過程中，NH?-N和SRP通過沉積物-水界面的交換通量變化規律。

從沉積物理化性質、氮磷形態轉化等角度，闡明上述交換行為差異的內在機制。

 

評估水位波動（WLFs）通過影響沉積物內源負荷，對湖泊富營養化管理的潛在影響。

 

研究思路

本研究采用了 “室內控制實驗” 的方法來模擬野外過程：

 

實驗設計：從巢湖沿岸帶采集原狀沉積物柱芯，設置兩組處理：

 

干燥處理：將沉積物柱芯暴露在空氣中干燥0至30天（每5天取樣一次）。

再淹沒處理：將干燥30天后的沉積物柱芯重新注入湖水，持續培養90天。

 

對照組：始終保持在淹沒狀態的沉積物柱芯。

 

多參數測量：在不同時間點，綜合運用多種技術分析：

 

使用孔隙水平衡透析器（peeper） 獲取孔隙水剖面，計算NH?-N和SRP的擴散通量。

使用丹麥Unisense微電極系統測量沉積物-水界面的溶解氧（DO）和氧化還原電位（Eh）微剖面。

 

分析沉積物的基本理化性質（含水量、孔隙度等）、氮磷形態（如Labile NH?-N、Fe-P、Al-P等）和可溶性有機質特征。

 

測量數據及其研究意義（注明來源）

本研究測量了多方面的數據，其意義和來源如下：

 

沉積物氧化狀態指標（溶解氧微剖面）：

 

意義：直接顯示干燥如何改變沉積物的氧化還原環境。干燥導致氧滲透深度（OPD）增加，表明沉積物從還原狀態轉為氧化狀態，這是驅動氮磷形態轉化的關鍵環境因素。

 

來源：氧滲透深度的變化在圖S3中顯示。

 

磷的形態分布：

 

意義：揭示了干燥和再淹沒過程中磷活性的內在原因。干燥促使鋁結合磷（Al-P）向鐵結合磷（Fe-P）轉化；再淹沒后，則發生反向轉化。這種可逆轉化是SRP通量先降后升的根本原因。

 

 

來源：干燥期間的磷形態變化見圖1；再淹沒期間的磷形態變化見圖4。

 

 

孔隙水營養鹽濃度剖面：

 

意義：直觀展示了界面附近NH?-N和SRP的濃度梯度，是計算擴散通量的直接依據。結果顯示干燥后期孔隙水NH?-N濃度降低，SRP濃度也受抑制；再淹沒后SRP濃度回升。

 

 

 

來源：干燥后孔隙水剖面見圖2；再淹沒后孔隙水剖面見圖5。

 

營養鹽擴散通量：

 

意義：量化了沉積物向內源負荷的貢獻。最關鍵的研究發現——NH?-N和SRP通量對干濕循環的 contrasting（ contrasting）響應模式在此直觀呈現。

 

 

來源：干燥后的通量變化見圖3；再淹沒期間的通量變化見圖6。

 

研究結論

 

 contrasting 釋放模式：沿岸帶沉積物的干濕交替對氮磷釋放產生截然不同的影響。它能夠長期抑制銨態氮（NH?-N）的釋放，但會促進可溶性活性磷（SRP）的釋放（表現為先抑制后恢復）。

核心機制：這種差異源于氮磷形態轉化的可逆性不同。

 

氮：干燥引起的沉積物氧化導致不穩定的NH?-N通過硝化等作用不可逆地損失。

 

磷：干燥時，氧化條件促使Al-P轉化為可吸附磷的Fe-P，暫時固定了磷；再淹沒時，環境恢復厭氧，Fe-P重新溶解釋放，導致磷的釋放能力恢復甚至增強。

 

管理啟示：在受水位波動影響大的湖泊中，干濕循環可能通過降低水體的N:P比值（即相對增磷控氮），創造更有利于固氮藍藻生長的條件，從而可能加劇富營養化。因此，在治理中需要特別關注沿岸帶沉積物在再淹沒過程中的磷釋放風險。

 

使用丹麥Unisense電極測量數據的研究意義詳細解讀

在本文中，丹麥Unisense公司的微電極系統被用于高分辨率地測量沉積物-水界面（SWI）附近溶解氧（DO）的垂直微剖面（分辨率為100微米），這些數據在正文中被多次引用，并在圖S3和圖S13中具體展示。

詳細研究意義如下：

 

提供機制研究的直接環境證據：Unisense微電極提供的氧滲透深度（OPD） 數據，是連接“干燥/再淹沒操作”與“氮磷形態轉化”之間因果鏈條的關鍵證據。數據顯示，干燥后OPD從<2 mm顯著增加至4.4 mm，直接證明了沉積物表層從厭氧環境轉變為好氧環境。這為后續解釋NH?-N的氧化損失和Al-P向Fe-P的轉化提供了最直接的環境背景。

 

定量揭示氧化還原條件的動態變化：微電極數據不僅是定性的（變氧化了），更是定量的。它精確地顯示了氧化條件增強的幅度和深度。這種定量關系有助于建立環境參數（如OPD）與生物地球化學過程（如Fe-P含量變化）之間的相關性分析（論文中表S2確實顯示了OPD與Fe-P的正相關），極大地增強了機理闡述的說服力。

 

闡釋再淹沒后磷釋放的驅動因素：在再淹沒實驗中，Unisense電極測量顯示OPD又回落到約2 mm（圖S13），表明好氧層變薄，沉積物恢復厭氧狀態。這為解釋Fe-P的再溶解和SRP通量的回升提供了直接的驅動因子證據：厭氧條件導致鐵氧化物還原溶解，從而釋放其結合的磷。

 

支撐整個實驗的核心結論：Unisense電極獲得的高分辨率DO數據，是整個研究邏輯鏈條的基石之一。整個機理可簡述為：干燥處理 → OPD增加（由Unisense電極證實）→ 沉積物氧化 → NH?-N不可逆減少 + Al-P轉化為Fe-P → NH?-N通量持續低位；再淹沒處理 → OPD減小（由Unisense電極證實）→ 沉積物恢復厭氧 → Fe-P溶解 → SRP通量恢復。

 

綜上所述，使用丹麥Unisense微電極獲得的溶解氧微剖面數據，為本研究揭示干濕交替控制氮磷 contrasting 釋放模式的內在驅動機制提供了不可或缺的、高精度的原位證據，使結論更加科學和嚴謹。