Enhanced nitrogen removal assisted by mainstream partial-anammox from real sewage in a continuous flow A2/O reactor  

在連續(xù)流A2/O反應(yīng)器中利用主流部分厭氧氨氧化技術(shù)強(qiáng)化真實(shí)污水脫氮  

來源：Chemical Engineering Journal, Volume 400, 2020, Article 125893  

《化學(xué)工程雜志》，第400卷，2020年，文章編號(hào)125893  

 

摘要  

本研究通過在厭氧/缺氧/好氧（A2/O）反應(yīng)器中，將厭氧氨氧化（anammox）技術(shù)整合到部分反硝化（NO??-N還原為NO??-N）過程中，在低COD/N比（2.7±0.4）的真實(shí)污水條件下成功富集了厭氧氨氧化菌，經(jīng)過300天的穩(wěn)定運(yùn)行，通過部分厭氧氨氧化過程顯著增強(qiáng)了脫氮效果。微生物群落分析表明，厭氧氨氧化菌（Ca. Brocadia, 0.69%）在缺氧載體生物膜中得以富集，其豐度顯著高于絮狀污泥（16S rRNA測(cè)序：P<0.001；qPCR：P<0.001）。通過1?N同位素示蹤的活性測(cè)試進(jìn)一步揭示，部分反硝化是原位發(fā)生厭氧氨氧化反應(yīng)的前提條件。在批次測(cè)試中，厭氧氨氧化貢獻(xiàn)了缺氧載體生物膜中總氮損失的68%。結(jié)合反硝化和厭氧氨氧化，A2/O工藝對(duì)低COD/N比真實(shí)污水的脫氮效率提高了約16.9%。主流部分厭氧氨氧化技術(shù)具有巨大的工程應(yīng)用潛力。

 

研究目的  

本研究旨在探究將厭氧氨氧化（anammox）技術(shù)引入主流城市污水處理（特別是低COD/N比污水）的可行性，通過將缺氧載體生物膜集成到傳統(tǒng)A2/O工藝中，以期在連續(xù)流條件下富集anammox菌，闡明其強(qiáng)化脫氮的機(jī)理，并評(píng)估其在實(shí)際工程中的應(yīng)用潛力。

 

研究思路  

1.  反應(yīng)器構(gòu)建與長(zhǎng)期運(yùn)行：構(gòu)建一個(gè)實(shí)驗(yàn)室規(guī)模的集成式反應(yīng)器（AF-A2/O），將填充了生物膜的缺氧固定床反應(yīng)器（FBBR）嵌入傳統(tǒng)A2/O工藝的缺氧區(qū)。使用低COD/N比（~2.7）的真實(shí)城市污水，在連續(xù)流模式下運(yùn)行超過300天。

2.  性能監(jiān)測(cè)：長(zhǎng)期監(jiān)測(cè)反應(yīng)器進(jìn)出水的水質(zhì)指標(biāo)，包括氨氮（NH??-N）、亞硝酸鹽（NO??-N）、硝酸鹽（NO??-N）、總無機(jī)氮（TIN）和化學(xué)需氧量（COD），以評(píng)估系統(tǒng)的脫氮性能。

3.  微生物群落分析：通過高通量16S rRNA基因測(cè)序和定量PCR（qPCR）技術(shù)，對(duì)比分析缺氧載體生物膜和絮狀污泥中的微生物群落結(jié)構(gòu)，重點(diǎn)關(guān)注anammox菌（如Ca. Brocadia）的豐度和分布。

4.  機(jī)理探究：

    ?   批次實(shí)驗(yàn)：從反應(yīng)器中取出的生物膜和絮狀污泥進(jìn)行批次實(shí)驗(yàn)，監(jiān)測(cè)氮素轉(zhuǎn)化路徑，計(jì)算anammox對(duì)脫氮的貢獻(xiàn)率。

 

    ?   1?N同位素示蹤：使用1?N標(biāo)記的底物（如1?NH??和1?NO??）進(jìn)行示蹤實(shí)驗(yàn)，定量區(qū)分并計(jì)算厭氧氨氧化和反硝化途徑對(duì)氮?dú)猓∟?）生成的貢獻(xiàn)率和速率。

 

5.  過程優(yōu)化討論：基于實(shí)驗(yàn)結(jié)果，討論優(yōu)化控制策略（如載體投加、SRT/HRT控制、側(cè)流與主流生物膜交換）以促進(jìn)主流anammox的應(yīng)用。

 

測(cè)量的數(shù)據(jù)及研究意義  

1.  長(zhǎng)期水質(zhì)數(shù)據(jù)（來自圖2）：監(jiān)測(cè)了進(jìn)水氨氮、出水氨氮及氨氮去除率（圖2a）；出水硝酸鹽、亞硝酸鹽及總無機(jī)氮TIN濃度（圖2b）；進(jìn)水COD/TIN比及TIN去除效率（圖2c）。該數(shù)據(jù)直觀展示了集成生物膜后，系統(tǒng)脫氮性能（TIN去除率）的顯著提升（提高了16.9%），證明了該策略在處理低C/N比污水時(shí)的有效性。

 

2.  微生物群落結(jié)構(gòu)（來自圖3, 圖4）：通過16S測(cè)序和qPCR分析了缺氧載體生物膜和絮狀污泥中的微生物組成和anammox菌（Ca. Brocadia）的絕對(duì)和相對(duì)豐度。該數(shù)據(jù)至關(guān)重要地證明了anammox菌在缺氧載體生物膜中（0.69-0.84%）實(shí)現(xiàn)了特異性富集，其豐度顯著高于絮狀污泥（0.04-0.06%），揭示了生物膜載體為anammox菌提供了適宜生存的微環(huán)境（長(zhǎng)SRT、缺氧條件），這是其能夠存在于主流系統(tǒng)的關(guān)鍵。

 

 

3.  批次實(shí)驗(yàn)氮轉(zhuǎn)化曲線（來自圖5a, b）：在批次實(shí)驗(yàn)中監(jiān)測(cè)了NH??-N、NO??-N、NO??-N和COD隨時(shí)間的變化規(guī)律。該數(shù)據(jù)展示了缺氧載體生物膜中獨(dú)特的氮轉(zhuǎn)化模式：NO??-先被部分反硝化為NO??-并出現(xiàn)積累，隨后NH??-和NO??-被同步去除。這為“部分反硝化耦合厭氧氨氧化”的機(jī)理提供了直接證據(jù)。

 

4.  1?N同位素示蹤結(jié)果（來自圖5c）：通過測(cè)定產(chǎn)生的2?N?和3?N?的比例，定量計(jì)算了anammox和反硝化途徑的氮?dú)猱a(chǎn)率及其對(duì)總脫氮的貢獻(xiàn)比例。該數(shù)據(jù)提供了最直接的證據(jù)，證明在缺氧生物膜中，anammox是脫氮的主要途徑（貢獻(xiàn)率98.27%），并且其活性速率遠(yuǎn)高于反硝化，從機(jī)理層面揭示了anammox的核心作用。

 

結(jié)論  

1.  在連續(xù)流A2/O工藝的缺氧區(qū)投加載體生物膜，可在處理低COD/N比（~2.7）真實(shí)污水時(shí)成功富集厭氧氨氧化菌（Ca. Brocadia），其豐度顯著高于絮狀污泥。

2.  厭氧氨氧化菌的富集顯著提升了系統(tǒng)整體的脫氮效率，TIN去除率提高了16.9%，這對(duì)于解決低碳氮比污水脫氮難題具有重要意義。

3.  脫氮機(jī)理是“部分反硝化（PD）耦合厭氧氨氧化”。部分反硝化菌將NO??-還原為NO??-，為anammox菌提供底物；anammox菌再利用NH??和NO??-產(chǎn)生N?。1?N同位素示蹤證明anammox是缺氧生物膜中脫氮的主要途徑。

4.  本研究證明，無需嚴(yán)格的碳氮分離（如A/B工藝），在傳統(tǒng)A2/O框架內(nèi)通過集成缺氧生物膜即可實(shí)現(xiàn)主流部分厭氧氨氧化，為現(xiàn)有污水處理廠的升級(jí)改造提供了了一條頗具潛力的新途徑。

 

使用丹麥Unisense電極測(cè)量數(shù)據(jù)的研究意義  

本研究中使用丹麥Unisense公司的溶解態(tài)N?O微電極（N?O microsensor）對(duì)批次實(shí)驗(yàn)反應(yīng)器液相中的N?O濃度進(jìn)行了監(jiān)測(cè)（文中提及但未展示具體數(shù)據(jù)圖）。其研究意義在于：  

1.  過程監(jiān)控與溫室氣體排放評(píng)估：N?O是強(qiáng)效溫室氣體，也是反硝化過程的常見中間產(chǎn)物。實(shí)時(shí)監(jiān)測(cè)其濃度可以評(píng)估該工藝在脫氮過程中的溫室氣體排放潛勢(shì)。本研究結(jié)果顯示N?O排放可忽略不計(jì)（"negligible N2O emissions"），這表明“部分反硝化耦合厭氧氨氧化”工藝不僅在脫氮效率上具有優(yōu)勢(shì)，在環(huán)境友好性方面也表現(xiàn)良好，避免了傳統(tǒng)反硝化可能帶來的二次污染問題。  

2.  輔助機(jī)理驗(yàn)證：N?O的積累通常與反硝化過程不完整或受到抑制有關(guān)。監(jiān)測(cè)到較低的N?O濃度間接表明，在該系統(tǒng)中，由部分反硝化產(chǎn)生的NO??-能夠被anammox菌及時(shí)且有效地消耗掉，避免了中間產(chǎn)物的積累，從而印證了兩種菌群之間良好的耦合關(guān)系。  

綜上所述，Unisense N?O微傳感器提供的數(shù)據(jù)雖未作為核心機(jī)理論證的主角，但它是評(píng)估工藝環(huán)境績(jī)效和輔助驗(yàn)證過程穩(wěn)定性的重要工具，確保了研究成果在效率和可持續(xù)性方面的全面性。