Bacteria coated cathodes as an in-situ hydrogen evolving platform for microbial electrosynthesis

作為微生物電合成中原位產(chǎn)氫平臺的細菌涂層陰極

來源：Scientific Reports, volume 10, article number: 19852, 2020

《科學報告》，第10卷，文章編號19852，2020年

 

摘要內(nèi)容

該研究探討了在微生物電合成（MES）中，氫氣作為關(guān)鍵中間體在二氧化碳還原中的作用。研究使用十種來自不同屬（Rhodobacter, Rhodopseudomonas, Rhodocyclus, Desulfovibrio, Sporomusa）的細菌菌株，在-1.0 V vs. Ag/AgCl電位下形成單菌種生物膜陰極，并利用二氧化碳作為碳源，通過微傳感器實時監(jiān)測氫氣產(chǎn)量。結(jié)果表明，其中八種菌株表現(xiàn)出電活性，兩種Desulfovibrio菌株（D. paquesii和D. desulfuricans）的產(chǎn)氫速率顯著高于非生物條件（提高2至8倍）。D. paquesii DSM 16681的產(chǎn)氫速率最高（45.6±18.8 μM min?1），但其單位生物量的產(chǎn)氫效率與其他菌株相似。研究強調(diào)了不同菌株在產(chǎn)氫能力上的差異，為開發(fā)穩(wěn)定的產(chǎn)氫生物陰極平臺提供了依據(jù)。

 

研究目的

篩選和評估十種潛在產(chǎn)氫細菌在生物陰極上的產(chǎn)氫性能，以確定最適合用于微生物電合成中作為穩(wěn)定產(chǎn)氫平臺的菌株，并為構(gòu)建產(chǎn)氫菌與同型產(chǎn)乙酸菌的共培養(yǎng)體系奠定基礎(chǔ)。

 

研究思路：

1 選擇十種已報道的潛在產(chǎn)氫細菌菌株。

2 在碳布陰極上形成單菌種生物膜，使用標準化反應器設(shè)計和操作條件以減少外部變量影響。

3 在-1.0 V vs. Ag/AgCl電位下運行生物電化學系統(tǒng)（BES），以CO?為唯一碳源。

4 使用Unisense微傳感器實時監(jiān)測氫氣產(chǎn)量，并與非生物條件對比。

5 通過qPCR測量生物膜中16S rRNA基因拷貝數(shù)以評估生物膜穩(wěn)定性。

6 利用循環(huán)伏安法（CV）表征菌株的電化學活性。

7 分析產(chǎn)氫速率、電流需求、能效和庫侖效率等參數(shù)。

8 比較不同菌株的長期產(chǎn)氫穩(wěn)定性及機制。

 

測量的數(shù)據(jù)及研究意義：

1 氫氣生產(chǎn)速率（μM min?1）：通過Unisense微傳感器實時監(jiān)測，數(shù)據(jù)來自圖2、圖3和表1。意義：直接評估各菌株在生物陰極上的產(chǎn)氫效率，區(qū)分生物與非生物貢獻，識別高效產(chǎn)氫菌株。

 

 

 

2 生物膜穩(wěn)定性（16S rRNA基因拷貝數(shù)/cm2或/mL）：通過qPCR測量，數(shù)據(jù)來自圖1。意義：確認生物膜在電極表面的附著和生長情況，評估菌株在電化學環(huán)境下的存活和穩(wěn)定性。

 

3 電流需求（mA m?2）和能量消耗（kWh）：數(shù)據(jù)來自表1。意義：反映產(chǎn)氫過程的電化學效率，評估系統(tǒng)能耗和經(jīng)濟可行性。

4 庫侖效率（CE%）：數(shù)據(jù)來自表1。意義：衡量電子用于產(chǎn)氫的比例，評估菌株的電子利用效率。

5 循環(huán)伏安（CV）曲線：數(shù)據(jù)來自圖4。意義：檢測菌株的電化學活性，識別氧化還原峰，揭示電子轉(zhuǎn)移機制。

 

6 pH變化。意義：監(jiān)控反應環(huán)境變化，評估pH對產(chǎn)氫熱力學和菌株代謝的影響。

7 乙酸濃度。意義：驗證產(chǎn)氫消耗用于代謝產(chǎn)物合成，解釋氫氣凈值變化。

 

結(jié)論：

1 十種測試菌株中八種表現(xiàn)出電活性，但產(chǎn)氫能力差異顯著。

2 兩種Desulfovibrio菌株（D. desulfuricans DSM 642和D. paquesii DSM 16681）表現(xiàn)出持續(xù)且高效的產(chǎn)氫性能，尤其在長期操作中產(chǎn)氫速率顯著高于非生物條件。

3 部分菌株（如Rhodopseudomonas spp.）初始產(chǎn)氫高但隨CO?補充下降，可能涉及氫氣消耗或代謝轉(zhuǎn)換。

4 S. ovata因快速消耗氫氣用于產(chǎn)乙酸，不適合作為凈產(chǎn)氫平臺。

5 Desulfovibrio菌株因其高穩(wěn)定性和產(chǎn)氫效率，是構(gòu)建產(chǎn)氫生物陰極共培養(yǎng)體系的最佳候選。

 

詳細解讀使用丹麥Unisense電極測量數(shù)據(jù)的研究意義：

使用Unisense微傳感器實時監(jiān)測氫氣濃度具有高時空分辨率優(yōu)勢，能準確捕捉生物陰極表面的動態(tài)產(chǎn)氫過程。其研究意義包括：

1 實現(xiàn)原位實時監(jiān)測，避免傳統(tǒng)離線采樣導致的誤差，提供更精確的產(chǎn)氫速率計算（基于初始25分鐘線性響應）。

2 高靈敏度能區(qū)分微小濃度變化，有效識別生物與非生物產(chǎn)氫的差異，如D. paquesii的產(chǎn)氫速率顯著超出非生物背景。

3 直接接觸液體測量，減少氣液平衡延遲，準確反映生物催化產(chǎn)氫的真實效率。

4 連續(xù)監(jiān)測結(jié)合CO? flushing實驗，揭示菌株產(chǎn)氫的穩(wěn)定性及代謝適應性（如第二次CO?補充后產(chǎn)氫下降或提升）。

5 數(shù)據(jù)支持定量分析比產(chǎn)氫速率（單位生物量），客觀比較菌株性能，排除生物膜密度干擾。

6 為機制推斷提供依據(jù)，如產(chǎn)氫速率與電流需求、庫侖效率的關(guān)聯(lián)，驗證電子流向氫氣生產(chǎn)的效率。

7 輔助驗證生物膜的電活性（通過CV），關(guān)聯(lián)電化學信號與實際產(chǎn)氫輸出，深化對微生物電子轉(zhuǎn)移機制的理解。