Sediment microbial fuel cells as a barrier to sulfide accumulation and their potential for sediment remediation beneath aquaculture pens  

沉積物微生物燃料電池作為硫化物積累的屏障及其在水產養殖網箱下方沉積物修復的潛力  

來源：Scientific Reports，volume 10, Article number: 13087 (2020)  

《科學報告》第10卷，文章編號13087（2020年）  

 

摘要內容：  

摘要闡述了沉積物微生物燃料電池（SMFCs）通過氧化沉積物中還原性化合物（如硫化物或有機碳）發電的原理，并探討其作為修復水產養殖網箱下方有機污染沉積物的技術潛力。通過96天的實驗室微宇宙實驗，比較了工作狀態SMFCs與對照組（開路控制和僅沉積物控制）對沉積物地球化學的影響。結果表明：SMFCs顯著降低孔隙水硫化物濃度（深度積分硫化物庫存僅為對照組的20%），但對沉積物氧需求（SOD）無顯著影響。同時，SMFCs導致沉積物pH降低，需考慮其潛在生態影響。實驗證實SMFCs具備修復水產養殖區硫化物污染沉積物的應用前景。  

 

研究目的：  

1. 評估SMFCs能否通過加速有機物分解降低沉積物氧需求（SOD）  

2. 量化SMFCs對孔隙水硫化物的去除效果，并判斷其是否足以改善水產養殖區沉積物環境  

 

研究思路：  

1. 實驗室構建4組沉積物微宇宙：2組工作狀態SMFCs（SMFC-1、SMFC-2）、1組開路控制（OC）、1組沉積物控制（SO）  

2. 持續監測96天，記錄電壓、電流和功率密度（圖2、圖3）  

 

 

3. 使用丹麥Unisense微電極測量孔隙水中氧氣（圖6）、硫化物（圖4）、pH（圖5）的深度剖面  

 

 

 

4. 對比分析SMFCs與對照組的地球化學參數差異（如硫化物庫存圖7、SOD）  

 

5. 通過硫化物通量計算和電流關聯，解析SMFCs的電子來源  

 

測量數據及研究意義：  

1. 電化學數據（圖2、圖3）：  

   ? 測量內容：電壓、電流密度、功率密度、內阻  

 

   ? 研究意義：量化SMFCs的長期運行性能；通過碳當量轉化關聯電流與有機物氧化速率  

 

   ? 來源：圖2（電流/電壓）、圖3（功率/極化曲線）  

 

2. 硫化物深度剖面（圖4、圖7）：  

   ? 測量內容：孔隙水總硫化物（tot-S2?）濃度隨深度分布  

 

   ? 研究意義：證實SMFCs使硫化物在陽極深度降至0 μM（圖4b）；深度積分庫存顯示SMFCs組硫化物僅為對照組20%（圖7）  

 

   ? 來源：圖4（剖面）、圖7（庫存）  

 

3. pH深度剖面（圖5）：  

   ? 測量內容：沉積物pH隨深度變化  

 

   ? 研究意義：揭示SMFCs導致深層沉積物持續酸化（pH~5.5），可能影響鐵硫循環和金屬遷移  

 

   ? 來源：圖5  

 

4. 氧氣剖面與SOD（圖6）：  

   ? 測量內容：氧氣滲透深度及消耗速率  

 

   ? 研究意義：通過模型計算SOD，證明SMFCs未顯著改變有機物總礦化速率  

 

   ? 來源：圖6  

 

結論：  

1. SMFCs顯著降低孔隙水硫化物濃度（較對照組低750 μM），使水產養殖沉積物從"不良"生態狀態改善至"可接受"水平（基于Cranford等提出的硫化物-EQS標準）  

2. SMFCs未加速有機物總礦化速率（SOD無差異），但將硫氧化途徑從自然沉積的硫酸鹽還原轉向陽極電子傳遞  

3. 硫化物氧化貢獻18–73%的電子，其余可能來自有機質或FeS溶解  

4. SMFCs導致沉積物酸化（pH~5.5），可能促進FeS溶解并影響重金屬遷移，需納入技術風險評估  

5. 電極鈍化（內阻增加）和長期有機質消耗限制了持續運行時間  

 

丹麥Unisense電極測量數據的詳細研究意義：  

1. 高分辨率硫化物剖面（圖4b）：  

   ? 通過100 μm尖端微電極直接觀測到硫化物在陽極表面的線性梯度下降（陽極上方和下方通量分別為1.75±0.17 mmol S2? m?2 d?1），證明硫化物是SMFCs的關鍵電子供體。  

 

   ? 結合電流數據（圖2），定量解析硫氧化反應路徑（部分氧化為S?或完全氧化為SO?2?），為硫循環調控提供機制依據。  

 

2. pH微剖面（圖5）：  

   ? 揭示SMFCs運行導致深層沉積物持續低pH（~5.5），突破傳統沉積物pH回升趨勢。  

 

   ? 酸化機制關聯陽極反應質子釋放和硫化物消耗導致的堿度損失，警示實際應用可能擾動沉積物緩沖體系。  

 

3. 氧氣微剖面與SOD模型（圖6）：  

   ? 通過100 μm分辨率O?剖面和伯格模型分區擬合耗氧速率，首次證實SMFCs雖改變電子傳遞路徑，但未加速總有機碳礦化（SMFCs組SOD=15.2±5.0 vs. 對照組13.1±2.6 mmol O? m?2 d?1）。  

 

   ? 明確SMFCs通過"生物地球化學通氣管"作用轉移還原性硫，而非增強礦化速率。  

 

4. 時間序列對比：  

   ? 多時間點（0/46/96天）剖面顯示硫化物抑制效應隨SMFCs運行時間增強，證實技術修復需持續運行。  

 

   ? 早期（day0）無差異排除了沉積物初始異質性的干擾，凸顯實驗可靠性。