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Improved modeling of sediment oxygen kinetics and fluxes in lakes and reservoirs
湖泊和水庫沉積物氧動力學及通量模型的改進
來源：Environmental Science & Technology, 2020, Volume 54, Issue 5, Pages 2658-2666
《環境科學與技術》，2020年，第54卷第5期，第2658-2666頁
摘要核心內容
研究通過改進沉積物氧動力學模型，引入負通量下邊界條件（-0.25 g O? m?2 d?1）模擬還原性物質（如甲烷、銨鹽）上涌對氧消耗的影響。基于美國卡文斯灣水庫（CCR）和瑞士哈爾維爾湖（LH）的原位溶解氧（DO）微剖面數據，對比零階/一階動力學模型在零通量（ZOZF/FOZF）與負通量（ZONF/FONF）邊界條件下的擬合效果。結果表明：
1. 負通量邊界條件顯著提升模型精度：ZONF和FONF的均方根誤差（RMSE）比傳統零通量模型降低50%以上（表1），DO通量計算誤差減少（圖4）。
2. 動力學參數范圍：零階速率常數（k?）為50–510 mg L?1 d?1，一階速率常數（k?）為60–400 d?1，與實驗室研究一致。
3. 沉積物氧通量（J_O2）主導缺氧形成：J_O2是淺水水體缺氧的主要耗氧項，受沉積物組成（如活性有機物含量）和水體湍流共同影響。
研究目的
1. 驗證負通量下邊界條件能否更準確描述沉積物氧消耗動力學；
2. 量化沉積物-水界面（SWI）的氧通量及其對水體缺氧的貢獻；
3. 為湖泊管理（如人工增氧策略）提供精準的沉積物耗氧模型。
研究思路
1. 原位數據采集：
? 使用丹麥Unisense微剖面儀（MP4）搭載氧微電極（OX-100）和溫度傳感器（TP-200），在CCR和LH的沉積物-水界面處測量DO微剖面（垂直分辨率0.1 mm）和溫度（圖1）。
? 監測周期2–5天，每55分鐘獲取一組剖面（共320組）。
2. 模型構建與驗證：
? 建立零階和一階動力學模型，分別設置零通量（ZOZF/FOZF） 和負通量（ZONF/FONF） 下邊界條件。
? 通過最小化RMSE（式8）擬合動力學常數k?/k?，對比模擬與實測DO剖面（圖2–3）及通量（圖4）。
3. 參數敏感性分析：探究沉積物孔隙度（φ）、擴散系數（D_s）對模型的影響。
測量數據及研究意義
1. DO微剖面（圖2, 圖3）
? 數據：顯示SWI附近DO濃度梯度及氧滲透深度（如LH中氧滲透深度從7 mm降至0 mm）。
? 意義：揭示負通量邊界條件（ZONF/FONF）更貼合實測數據，證明還原性物質上涌是氧消耗的關鍵驅動因素。
2. 動力學常數（表1）
? 數據：ZONF的k?為60–390 mg L?1 d?1，FONF的k?為80–380 d?1。
? 意義：量化沉積物耗氧速率，反映活性有機物空間差異（如LH淺水區k?更高）。
3. 沉積物氧通量（J_O2）（圖4）
? 數據：負通量模型計算的J_O2相對誤差降低（如LH中ZONF的歸一化RMSE為0.17，ZOZF為0.46）。
? 意義：證實J_O2是缺氧主因，為人工增氧工程提供優化依據（如避免僅增水柱氧而忽略沉積物耗氧）。
結論
1. 負通量邊界條件更優：還原性物質上涌貢獻約-0.25 g O? m?2 d?1通量，使ZONF/FONF的RMSE降低50%以上（表1）。
2. 沉積物耗氧主導缺氧：J_O2占淺水缺氧水體總耗氧量的大部分，受沉積物活性有機物控制。
3. 管理啟示：湖泊修復需同時調控水柱增氧和沉積物還原物質通量（如覆蓋層阻斷上涌）。
丹麥Unisense電極測量數據的研究意義
1. 毫米級原位動態監測：
? OX-100微電極實現0.1 mm分辨率的DO剖面測量（圖2–3），直接捕捉SWI處氧擴散與消耗的瞬態過程（如55分鐘內DO波動），避免實驗室模擬的擾動偏差。
2. 驗證負通量邊界條件：
? 微剖面數據揭示傳統零通量模型在沉積物深部的系統性偏差（圖2深部DO被高估），而負通量模型因還原物質氧化需求更貼合實測值。
3. 量化沉積物-水耦合機制：
? 結合微剖面與通量計算，證實水體湍流（影響DBL厚度）和沉積物化學（Fe/Mn還原）共同調控J_O2，為缺氧機制提供原位證據。