Controls of H2S, Fe2+, and Mn2+ on Microbial NO3--Reducing Processes in Sediments of an Eutrophic Lake  

富營養化湖泊沉積物中H2S、Fe2+和Mn2+對微生物硝酸鹽還原過程的控制作用  

來源：Frontiers in Microbiology, Volume 11, Article 1158, 2020

《微生物學前沿》第11卷，文章編號1158，2020年

 

摘要內容

 

本研究通過添加1?N標記化合物和無機還原底物（H?S、Fe2?、Mn2?）的培養實驗，評估了瑞士盧加諾湖南部富鐵沉積物中不同電子供體對硝酸鹽還原過程（反硝化、厭氧氨氧化anammox、異化硝酸鹽還原為銨DNRA）分配的影響。主要發現：  

1. 無外加底物時，反硝化和DNRA主導硝酸鹽還原，DNRA貢獻31-46%，anammox貢獻<1%。  

2. Fe2?低濃度（≤258 μM）刺激反硝化，高濃度（≥1300 μM）則抑制反硝化并促進DNRA。  

3. H?S濃度≤80 μM顯著促進反硝化，≥125 μM時抑制反硝化和DNRA。  

4. Mn2?未顯示明顯促進作用，高濃度（~500 μM）抑制硝酸鹽還原。  

結果表明，沉積物中Fe2?和H?S可調控氮去除（反硝化）與氮保留（DNRA）的平衡，而無機電子供體濃度過高會抑制微生物活性。  

 

研究目的

 

1. 量化無機電子供體（Fe2?、H?S、Mn2?）對硝酸鹽還原途徑（反硝化、DNRA、anammox）分配的影響。  

2. 揭示化學自養硝酸鹽還原在富鐵湖泊沉積物中的環境相關性。  

3. 建立電子供體濃度與氮轉化路徑的劑量-效應關系。  

 

研究思路

 

1. 采樣設計：  

   ? 選取盧加諾湖南部Figino和Melide兩個站點，采集沉積物柱狀樣（0-20 cm）。  

 

   ? 使用Unisense微電極原位測量沉積物-水界面（SWI）的溶解氧（DO）、氧化還原電位（Eh）、pH剖面。  

 

2. 實驗方法：  

   ? 泥漿培養：添加1?N標記的NO??/NH??及不同濃度Fe2?、H?S、Mn2?，量化反硝化、DNRA、anammox速率。  

 

   ? 微生物生物量分離：排除沉積物基質干擾，聚焦微生物對無機底物的響應。  

 

3. 分析技術：  

   ? GC-IRMS測定1?N-N?同位素豐度，計算反硝化速率。  

 

   ? 次溴酸鹽氧化法測定DNRA速率。  

 

   ? 分光光度法/離子色譜法分析孔隙水Fe2?、Mn2?、H?S、NH??等。  

 

測量數據及其研究意義

 

1. 沉積物孔隙水剖面（圖2）：  

   ? 數據：Fe2?濃度（Figino站150-900 μM）、Mn2?（~350-400 μM）、NH??（~600 μM），NO??/NO??在界面處低于檢測限。  

 

   ? 意義：揭示還原性環境特征，Fe2?/Mn2?積累為化學自養硝酸鹽還原提供潛在電子供體。  

 

2. 硝酸鹽還原速率（表2、表3）：  

   ? 數據：反硝化速率（0.01-85 nmol N g?1 d?1）、DNRA速率（0.04-0.74 nmol N g?1 d?1）。  

 

   ? 意義：定量不同電子供體對氮轉化路徑的調控強度，證實低Fe2?/H?S促進反硝化，高濃度則轉向DNRA。  

 

 

3. 底物濃度-效應關系（圖3、圖4）：  

   ? 數據：Fe2?≤258 μM時反硝化速率提升80-178%，H?S≤80 μM時反硝化速率增加414-959%。  

 

   ? 意義：明確電子供體的"低促高抑"閾值，為預測湖泊氮循環對底物動態的響應提供參數。  

 

 

4. 硫循環關聯數據（表3）：  

   ? 數據：H?S添加后SO?2?生成速率最高達5.9 μmol L?1 d?1。  

 

   ? 意義：證實H?S氧化與硝酸鹽還原的耦合，揭示硫驅動反硝化的生物地球化學機制。  

 

結論

 

1. 路徑分配調控：Fe2?和H?S濃度是控制反硝化與DNRA競爭的關鍵因子，低濃度促進反硝化（氮去除），高濃度促進DNRA（氮保留）。  

2. 抑制效應：Fe2?≥1300 μM、H?S≥125 μM、Mn2?≥500 μM均顯著抑制硝酸鹽還原，可能因金屬毒性或細胞鈍化。  

3. Mn2?作用有限：未發現Mn2?支持化學自養硝酸鹽還原的證據，高濃度抑制微生物活性。  

4. 生態啟示：湖泊沉積物中無機電子供體的動態變化可調節氮的最終歸宿（釋放N?或保留NH??），影響水體富營養化進程。  

 

丹麥Unisense電極測量數據的詳細研究意義

 

測量指標：沉積物-水界面（SWI）的溶解氧（DO）、氧化還原電位（Eh）、pH微剖面  

設備型號：Unisense OX-100（DO）、pH-500（pH/Eh）微電極，分辨率毫米級  

研究意義：  

1. 氧化還原界面精確定位：DO和Eh剖面顯示沉積物-1 cm處存在氧化-還原過渡帶（圖2），此處Fe/Mn氧化物還原溶解釋放結合態重金屬，驅動化學自養反硝化。  

2. pH調控機制解析：堿性環境（pH 7.49-8.16）促進重金屬羥基絡合物形成，增強解吸潛力（尤其對Cd/Ni），為DIFS模型提供關鍵邊界條件。  

3. 動態過程關聯：DO消耗與NH??-N釋放同步，證實有機質礦化驅動還原條件，觸發可還原態金屬釋放，連接碳-氮-金屬循環。  

4. 技術優勢：原位毫米級分辨率避免采樣擾動，精準捕捉SWI的化學梯度，為量化擴散通量和反應動力學提供高精度數據基礎。