Reactive Nitrogen Hotspots Related to Microscale Heterogeneity in Biological Soil Crusts

與生物土壤結皮微尺度異質性相關的活性氮熱點

來源：Environ. Sci. Technol. 2022, 56, 11865?11877

 

摘要核心內容

 

本研究通過多尺度技術（X射線顯微斷層掃描、熒光顯微鏡和微電極）揭示了生物土壤結皮（biocrusts）中微觀異質性如何驅動活性氮（Nr）排放的機制：

 

孔隙結構異質性：結皮在干濕循環中呈現穩定的混合孔隙結構（圖1），表層0-0.4 mm為光合自養層（PL），深層為異養層（HL），微生物呈斑塊狀分布（圖2-3）。

 

 

 

 

化學梯度動態：微電極測量顯示pH（6.5-9.5）、O?（最低30%飽和度）、NO??（6-800 μM）等參數在毫米尺度存在顯著垂直/水平梯度（圖4-5）。

 

 

 

排放峰值機制：HONO和NO排放峰值出現在20%持水容量（WHC）時（圖6F），與pH下降和NO??積累相關（圖6B-C）。

 

 

微生物過程共存：好氧（硝化）和厭氧（反硝化）過程在微尺度上同時發生，受孔隙結構和含水量調控。

 

研究目的

 

解析微觀異質性：探究生物結皮孔隙結構、微生物分布與化學梯度的空間關聯。

 

揭示Nr排放機制：闡明微尺度環境如何驅動HONO和NO的排放動態。

 

量化關鍵驅動因子：確定含水量（WHC）對氮轉化路徑及氣體排放的影響。

 

研究思路與技術路線

 

采用 "結構-過程-功能"多尺度整合策略：

 

結構表征：

 

X射線顯微CT：量化不同含水量（50% WHC vs. 干燥）下孔隙分布（圖1A-C）。

 

熒光顯微鏡：定位光合自養生物（葉綠素熒光）和胞外多糖（Calcofluor染色）的空間分布（圖2-3）。

 

過程監測：

 

微電極陣列：垂直剖面測量pH、O?、NO??、NO??、NH??濃度（丹麥Unisense OX-100氧電極、pH-100電極及LIX離子選擇性微電極）（圖4-5）。

 

動態箱法：同步監測HONO（LOPAP）和NO（化學發光法）排放通量（圖6F）。

 

數據整合：

 

關聯微尺度化學梯度與宏觀氣體排放。

 

統計比較PL與HL層的參數差異（Mann-Whitney U檢驗）。

 

關鍵數據及研究意義

1. 孔隙結構與微生物分布（圖1-3）

 

數據：

 

干燥狀態下孔隙率升高（29.9% vs. 濕態23.3%），最大孔徑增至790 μm（圖1B）。

 

光合自養生物（PL層）和胞外多糖（EPS）在0-0.4 mm深度呈熱點分布（Jaccard相似指數最高0.6）（圖3E）。

 

意義：微觀異質性創造了分隔的微生境，支持好氧/厭氧過程共存。

 

2. 化學梯度動態（圖4-5）

 

數據：

 

O?飽和度：100% WHC時深層缺氧（最低18%），70% WHC后全層氧合（>90%）（圖4A, 6A）。

 

pH：70% WHC時達峰值（8.4），干燥時降至7.6（圖4B, 6B）。

 

NO??：70% WHC時濃度最高（PL層350 μM），與HONO排放負相關（圖6C,F）。

 

意義：含水量通過改變擴散阻力與微生物活性，調控氮轉化路徑。

 

3. Nr排放通量（圖6F）

 

數據：HONO和NO排放峰值（112.57±113.32 ng m?2 s?1 HONO-N；205.34±34.27 ng m?2 s?1 NO-N）出現在20% WHC。

 

意義：證實干燥過程中亞硝酸鹽積累與酸化是HONO生成的關鍵驅動力。

 

丹麥Unisense電極數據的核心價值

1. 技術優勢

 

高分辨率：100 μm尖端實現毫米級垂直剖面測量（深度分辨率50 μm）。

 

同步監測：原位同步獲取O?、pH及氮離子（NH??/NO??/NO??）數據。

 

動態響應：每小時監測干燥過程中實時變化（圖5）。

 

2. 關鍵發現

 

缺氧微區證據：100% WHC時檢測到O?飽和度低至18%（圖4A），證實全濕條件下局部厭氧環境存在，支持反硝化發生。

 

pH驅動機制：發現pH從70% WHC時的堿性（pH~8.4）降至20% WHC時的中性（pH~7.6）（圖6B），與HONO排放峰值同步，驗證了酸化促進HONO揮發的理論假設。

 

氮轉化熱點：NO??濃度在光合層（PL）顯著高于異養層（HL）（350 μM vs. 200 μM）（圖6C），揭示光合微生物群落主導亞硝酸鹽生成。

 

3. 研究意義

 

機制解析：直接量化微尺度化學梯度，揭示傳統通量測量無法捕捉的"熱點時刻"（如70% WHC時NO??積累）。

 

模型優化：為"酸化-干燥耦合排放模型"（Kim and Or, 2019）提供實證，推動土壤Nr排放的精準預測。

 

生態啟示：證實干旱區生物結皮是大氣HONO的重要來源，其排放受微環境水分-化學耦合調控。

 

核心結論

 

微觀異質性是Nr排放的基石：孔隙結構和微生物斑塊分布創造了共存的好氧（硝化）與厭氧（反硝化）微區。

 

含水量為關鍵調控因子：

 

70% WHC：氮轉化活躍期（NO??積累，pH峰值）。

 

20% WHC：Nr排放峰值期（HONO/NO釋放）。

 

酸化驅動排放：干燥后期pH下降直接促進HONO從亞硝酸鹽庫釋放。

 

技術啟示：微電極是解析土壤生物地球化學"黑箱"不可替代的工具。

 

研究局限與展望

 

局限：

 

微電極測量下限為30% WHC，未能覆蓋極干燥條件。

 

黑暗條件測量忽略光合作用對O?和pH的影響。

 

未來方向：

 

整合光照條件研究光合-呼吸平衡對氮循環的影響。

 

結合宏基因組技術鑒定功能微生物與基因表達。

 

拓展至不同氣候帶生物結皮驗證普適性。