Fate of dissolved inorganic nitrogen in turbulent rivers: The critical role of dissolved oxygen levels

湍流河流中溶解無機氮的命運：溶解氧水平的關鍵作用

來源：Environmental Pollution 312 (2022) 120074

 

摘要核心內容

 

本研究通過4年野外調查和實驗室湍流模擬，揭示了湍流對河流中溶解無機氮（DIN）轉化的調控機制。核心發現包括：

 

季節性差異：洪水期水體NH??濃度顯著低于干旱期，而NO??濃度則相反（圖1）。

 

 

DO的核心作用：湍流通過提升溶解氧（DO）水平，激活沉積物中有機氮的礦化和硝化過程，同時抑制反硝化，導致上覆水中NH??和NO??降低，但NO??和總DIN增加（圖3）。

 

 

DIN累積機制：低湍流（ε=3.4×10?? m2/s3）和高湍流（ε=7.4×10?2 m2/s3）分別使DIN峰值達1.0 mg/L和1.7 mg/L，最終穩定在0.7 mg/L和1.0 mg/L（圖3e）。

 

研究目的

 

闡明機制：揭示湍流通過DO調控DIN轉化（硝化/反硝化）的路徑，填補湍流-微生物-DO-DIN耦合關系的知識空白。

 

解釋野外現象：解析洪水期NH??降低而NO??升高的成因（圖1b-d）。

 

量化影響：評估不同湍流強度對沉積物-水界面（SWI）氮通量的影響（圖6）。

 

 

研究思路與技術路線

 

采用 “野外觀測-實驗室模擬-機制驗證” 的三步策略：

 

野外調查：

 

長江支流玉林河口4年每月采樣，分析DIN季節性變化（圖1）。

 

發現洪水期NH??↓、NO??↑的矛盾現象（圖1b,c）。

 

實驗室模擬：

 

構建近似均勻湍流系統（AHTS），控制ε=0（靜態）、3.4×10??（低）、7.4×10?2 m2/s3（高）。

 

監測上覆水DIN、TN、Chl-a動態（圖3），沉積物DO/N?O剖面（圖4），及DGT-labile氮分布（圖5）。

 

 

 

機制解析：

 

結合微生物群落測序（圖7）和氮通量計算（圖6），闡明DO驅動的硝化-反硝化耦合過程。

 

關鍵數據及研究意義

1. DIN動態與湍流強度（圖3）

 

數據：

 

高湍流下TN峰值達2.55 mg/L（vs. 靜態0.5 mg/L），NO??占比升至81.8%（圖3a,b,e）。

 

NH??在低湍流下持續降低，高湍流下短暫升高后下降（圖3a,d）。

 

意義：證實湍流通過DO提升促進硝化，使DIN以NO??形態累積，挑戰了“湍流必然促進反硝化”的傳統認知。

 

2. 沉積物DO與N?O剖面（圖4）

 

數據：

 

湍流使DO滲透深度增加1.0 mm（低）和2.8 mm（高），N?O濃度降至3.5 μmol/L（高湍流 vs. 靜態6.2 μmol/L）（圖4b,c,e,f）。

 

意義：DO擴散增強抑制深層沉積物反硝化，減少N?O排放，為溫室氣體模型提供參數。

 

3. 微生物群落響應（圖7）

 

數據：

 

低湍流下好氧菌 Sphingopyxis（降解藻毒素）豐度升至14.6%，反硝化菌 Steroidobacteraceae降至3.5%（圖7a,b）。

 

意義：DO升高驅動好氧微生物主導氮轉化，解釋Chl-a增加5.3 μg/L的生物同化作用（圖3f）。

 

4. 氮通量方向轉變（圖6）

 

數據：

 

高湍流下NH??通量從-1.90（沉積物匯）轉為+6.58 mg/(m2·d)（上覆水源）（圖6a）。

 

意義：量化湍流對沉積物-水界面氮交換的瞬時影響，支持“沉積物內源釋放”是洪水期DIN升高的主因。

 

核心結論

 

DO是核心調控因子：湍流通過提升DO激活硝化（NH??→NO??），抑制反硝化（NO??→N?），導致NO??累積（圖3,4）。

 

湍流強度閾值效應：

 

低湍流（ε=3.4×10?? m2/s3）：促進沉積物礦化，但DO不足限制硝化。

 

高湍流（ε=7.4×10?2 m2/s3）：DO充分激活硝化，懸浮顆粒吸附暫時降低DIN（圖5,6）。

 

生態影響：DIN以NO??形態增加可能加劇水體富營養化，而Chl-a上升（圖3f）表明藻類響應營養鹽變化。

 

Unisense電極數據的專項解讀

技術原理與實驗設計

 

Unisense微電極：

 

測量原理：電化學傳感，50 μm尖端玻璃電極實時監測溶解態O?和N?O（圖4）。

 

安裝位點：沉積物-水界面（SWI），垂向分辨率2 μm（圖4a-f）。

 

校準方法：預極化后，以N?飽和（零點）和標準氣體（量程）校準。

 

關鍵發現與機制解析

 

DO滲透深度（圖4a-c）：

 

靜態條件下DO僅滲透淺層沉積物（＜1 mm），而高湍流下增至3.8 mm（圖4c）。

 

意義：直接驗證湍流擴大沉積物氧化區，促進好氧硝化（NH??→NO??），抑制厭氧反硝化。

 

N?O分布（圖4d-f）：

 

N?O濃度隨湍流增強而降低（靜態6.2 → 高湍流3.5 μmol/L），且擴散邊界層下移（圖4e,f）。

 

意義：證實高DO抑制反硝化途徑的N?O產生，為河流溫室氣體減排提供調控靶點。

 

SWI梯度耦合：

 

DO與N?O剖面呈負相關（R2=0.89），揭示氧化區擴張直接削弱反硝化活性（圖4 vs 圖7b）。

 

研究意義

 

機制創新：首次原位捕捉湍流下SWI的DO/N?O微尺度梯度，證實DO是連接水動力與氮循環的核心樞紐（圖9）。

 

 

模型支撐：提供高精度邊界條件（如DO半飽和常數、N?O擴散系數），提升生物地球化學模型預測能力。

 

管理啟示：調控河流DO可優化硝化/反硝化平衡，例如通過曝氣控制洪水期NO??累積。

 

總結：本研究通過Unisense電極原位監測，揭示了湍流通過DO調控DIN轉化的微觀機制，為河流氮循環管理和富營養化防控提供了理論依據。