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Unveiling microbial electricity driven anoxic ammonium removal
揭開微生物電驅動缺氧除氨的面紗
來源：Bioresource Technology Reports 17 (2022) 100975
摘要核心內容
本研究通過構建雙室生物電化學系統（BES），探究了在厭氧條件下微生物電驅動氨氮（NH??）氧化為氮氣（N?）的機制。研究發現：
無氧氨氧化：在陽極極化（+0.8 V vs. SHE）條件下，NH??可被完全氧化為N?，無亞硝酸鹽（NO??）或硝酸鹽（NO??）積累（圖1）。
關鍵微生物：以Achromobactersp.為主的微生物群落（占比60%）主導電化學氨氧化過程（圖5）。
中間產物代謝：羥胺（NH?OH）和NO??的氧化具有電化學活性，陽極作為電子受體驅動反應（圖2-3）。
多路徑協同：氨氮去除是生物/電化學過程耦合的結果，涉及硝化、反硝化及厭氧氨氧化（Anammox）等路徑（圖6）。
研究目的
揭示機制：闡明無氧條件下BES中微生物電驅動氨氧化的生物路徑；
優化工藝：為低能耗廢水脫氮技術提供理論依據；
解析功能菌：明確Achromobacter等菌群在電化學氨氧化中的作用。
研究思路
采用雙室BES反應器（陽極/陰極由陰離子交換膜分隔）：
反應器設計：陽極填充石墨顆粒，極化電位+0.8 V vs. SHE，陰極為 abiotic 對照。
實驗設計：
長期運行：550天批次實驗，監測NH??、NO??、NO??、NH?OH等動態變化（表1）；
中間產物驗證：分別添加NO??（實驗2）、NH?OH（實驗3）、NO??（實驗4）探究代謝路徑；
微生物分析：高通量測序解析群落結構（圖5）。
數據分析：結合庫倫效率（CE）評估電子傳遞路徑（表2）。
測量數據及其研究意義
1. 氮素轉化動力學（圖1-4，表2）
數據來源：
NH??去除：4.8 g N-NH?? m?3 d?1（實驗1），添加NO??后提升至18.0 g N-NH?? m?3 d?1（實驗2A/B）；
NO??氧化：電流密度峰值10.5 mA m?2（圖2），證實NO??→NO??的電化學活性；
NH?OH氧化：電流密度峰值90.6 mA m?2（圖3），CE=70%（3電子轉移）。
研究意義：揭示NH?OH和NO??是關鍵電活性中間體，陽極作為電子受體驅動氧化反應，避免中間產物積累。
2. 微生物群落結構（圖5）
數據來源：
優勢菌屬：Achromobactersp.（陽極生物膜占比50-60%）、Denitratisoma（陰極富集）、Anammox菌（<2%）；
功能關聯：Achromobacter可能通過異養硝化耦合電極電子傳遞實現NH??→N?轉化。
研究意義：闡明功能菌群與電化學活性的關聯，為群落調控提供依據。
3. 庫倫效率（CE）分析（表2）
數據來源：
NH??→N?的CE=108%（實驗1），證實3電子轉移路徑；
NO??→NO??的CE=63-175%（實驗2），表明電化學氧化主導。
研究意義：量化電子傳遞效率，驗證生物電化學氨氧化的可行性。
結論
電驅動氨氧化路徑：NH??通過NH?OH/NO??等中間體完全氧化為N?，無氧條件下依賴陽極電子傳遞；
微生物協同機制：Achromobacter主導電化學氧化，Anammox菌（如Candidatus Kuenenia）輔助脫氮；
工藝潛力：BES可實現無氧氨氮去除，但速率（4.8 g N m?3 d?1）需提升以匹配工程需求。
Unisense電極數據的專項解讀
技術原理
Unisense微電極用于實時監測溶解氧（DO）和氧化亞氮（N?O）：
DO監測：確認陽極室嚴格厭氧（DO<0.1 mg L?1），排除好氧硝化干擾；
N?O監測：全程未檢出N?O（圖未展示），表明無溫室氣體副產物。
科學價值
厭氧環境驗證：DO數據證實反應器處于嚴格厭氧狀態，支撐“無氧氨氧化”的核心結論；
過程安全性：N?O未積累表明無溫室氣體風險，保障工藝環境友好性；
機制解析輔助：結合DO/N?O動態與氮素轉化數據，排除好氧路徑干擾，聚焦電化學驅動機制。
工程意義
實時監控：為BES反應器提供高精度DO/N?O在線監測方案；
工藝優化：DO<0.1 mg L?1的閾值可作為厭氧氨氧化工藝的控制參數；
減排評估：N?O監測數據支持碳足跡核算，提升技術可持續性。
總結：Unisense電極通過精準監測DO/N?O，為無氧電化學氨氧化機制提供了關鍵環境參數證據，并驗證了該技術的環境安全性。