Acetate stimulates tetracycline biodegradation pathways in bioelectrochemical system  

醋酸鹽在生物電化學(xué)系統(tǒng)中刺激四環(huán)素生物降解途徑  

來源：Separation and Purification Technology, Volume 286, 2022, Article 120481

《分離與純化技術(shù)》第286卷，2022年，文章編號(hào)120481  

 

摘要核心內(nèi)容

 

本研究揭示了醋酸鹽在生物電化學(xué)系統(tǒng)（BES）中對(duì)四環(huán)素（TC）生物降解的促進(jìn)作用。通過構(gòu)建單室BES反應(yīng)器，利用沉積物接種形成電活性生物膜（EAB），發(fā)現(xiàn)低濃度醋酸鹽（0.1 g/L）可顯著提升TC降解效率（44%）。電活性菌Geobacter（主要為G. sulfurreducens）和潛在TC降解菌（PTDB）在生物膜中占主導(dǎo)地位，其豐度受醋酸鹽濃度調(diào)控。代謝組學(xué)分析表明，低濃度醋酸鹽上調(diào)了泛醌、萜醌生物合成和組氨酸代謝途徑，從而增強(qiáng)TC降解。  

 

研究目的

 

探究醋酸鹽作為共底物對(duì)BES中TC生物降解的調(diào)控機(jī)制，明確醋酸鹽濃度對(duì)微生物群落結(jié)構(gòu)、代謝途徑及降解效率的影響，為優(yōu)化難降解污染物處理提供理論依據(jù)。  

 

研究思路

 

1. 系統(tǒng)構(gòu)建與運(yùn)行：  

   ? 采用單室BES反應(yīng)器（28 mL），碳纖維刷為陽極，活性炭空氣陰極（無Pt催化劑）。  

 

   ? 接種白洋湖沉積物提取物，以醋酸鹽為初始電子供體培養(yǎng)成熟生物膜。  

 

   ? 添加TC（50–300 mg/L）及不同濃度醋酸鹽（0.1–1 g/L）進(jìn)行降解實(shí)驗(yàn)。  

 

2. 性能表征：  

   ? 實(shí)時(shí)監(jiān)測(cè)電壓輸出（數(shù)據(jù)采集系統(tǒng)）及TC濃度（UV-Vis光譜法，λ=357 nm）。  

 

   ? 掃描電鏡（SEM）觀察陰極形貌，丹麥Unisense微電極測(cè)量溶解氧（DO）擴(kuò)散系數(shù)。  

 

   ? 微生物群落分析（16S rRNA測(cè)序），代謝產(chǎn)物鑒定（LC-MS）及通路富集分析（KEGG）。  

 

3. 機(jī)制解析：  

   ? 對(duì)比不同醋酸鹽濃度下TC降解動(dòng)力學(xué)、微生物組成及代謝途徑差異。  

 

測(cè)量數(shù)據(jù)及研究意義

 

1. 電化學(xué)性能（圖2）  

 

   ? 數(shù)據(jù)：成熟BES最大電壓0.58±0.013 V，功率密度1267±19 mW/m2（極化曲線）。  

 

   ? 意義：證實(shí)BES穩(wěn)定運(yùn)行，為TC降解提供電子傳遞基礎(chǔ)。  

 

2. TC降解動(dòng)力學(xué)（圖3B）  

 

   ? 數(shù)據(jù)：0.1 g/L醋酸鹽（AC-0.1）下，TC（100 mg/L）在27 h內(nèi)降解率>90%，較無醋酸鹽（AC-0）提升44%；1 g/L醋酸鹽（AC-1）降解效率與對(duì)照組相當(dāng)。  

 

   ? 意義：低濃度醋酸鹽緩解TC生物毒性，加速降解；高濃度醋酸鹽競(jìng)爭電子抑制TC降解。  

 

3. 微生物群落（圖4）  

 

   ? 數(shù)據(jù)：AC-0.1維持Geobacter豐度（51%）和PTDB比例（71%），AC-1中Geobacter降至32%，假單胞菌（Pseudomonas）增至15%。  

 

   ? 意義：醋酸鹽濃度調(diào)控菌群結(jié)構(gòu)，低濃度維持電活性菌穩(wěn)定性并富集降解功能菌。  

 

4. 代謝途徑（圖5）  

 

   ? 數(shù)據(jù)：AC-0.1顯著上調(diào)泛醌/萜醌生物合成（ubiquinone biosynthesis）和組氨酸代謝（histidine metabolism），AC-1中這兩條通路被抑制。  

 

   ? 意義：關(guān)鍵代謝通路上調(diào)直接關(guān)聯(lián)TC降解效率提升，揭示醋酸鹽的分子調(diào)控機(jī)制。  

 

結(jié)論

 

1. 低濃度醋酸鹽（0.1 g/L）通過維持Geobacter豐度（51%）和PTDB比例（71%），顯著提升TC降解速率（27 h內(nèi)>90%）。  

2. 醋酸鹽濃度調(diào)控微生物代謝方向：0.1 g/L上調(diào)泛醌/萜醌生物合成及組氨酸代謝通路，促進(jìn)TC分子斷裂；≥0.4 g/L則抑制關(guān)鍵通路。  

3. BES中TC降解以生物代謝為主導(dǎo)（降解率>90%），物理吸附貢獻(xiàn)有限（約32%）。  

 

丹麥Unisense電極測(cè)量數(shù)據(jù)的核心研究意義

 

使用Unisense H?-NPLR微傳感器（安培法）結(jié)合微操縱器及萬用表實(shí)現(xiàn)：  

1. 原位溶解氧（DO）動(dòng)態(tài)監(jiān)測(cè)：  

   ? 數(shù)據(jù)：陰極氧傳質(zhì)系數(shù)k=12.2×10?? cm/s（實(shí)驗(yàn)部分2.2節(jié)）。  

 

   ? 意義：量化陰極氧擴(kuò)散效率，證實(shí)活性炭陰極結(jié)構(gòu)（圖1）利于氧自由擴(kuò)散，支撐高效氧還原反應(yīng)（ORR）。  

 

2. 生物毒性實(shí)時(shí)評(píng)估：  

   ? 數(shù)據(jù)：添加TC后電壓降至0.025±0.012 V（圖3A）。  

 

   ? 意義：直接反映TC對(duì)電活性菌的抑制效應(yīng)，為共底物添加策略（醋酸鹽緩解毒性）提供依據(jù)。  

 

3. 工藝優(yōu)化指導(dǎo)：  

   ? 數(shù)據(jù)：低濃度醋酸鹽（0.1 g/L）維持電壓0.51±0.015 V（較TC單獨(dú)提升20倍）。  

 

   ? 意義：證實(shí)醋酸鹽可抵消TC毒性，維持系統(tǒng)電化學(xué)活性，為BES處理含抗生素廢水提供參數(shù)優(yōu)化窗口。