Achieving simultaneous removal of nitrogen and phosphorus in sediment via combined adsorption and oxygen supplement  

通過吸附與供氧聯(lián)合實現(xiàn)沉積物中氮磷同步去除  

來源：Chemical Engineering Journal, 441 (2022) 136056

《化學工程雜志》，第441卷2022年，文章編號136056  

 

摘要內(nèi)容  

論文摘要指出，湖泊沉積物釋放的養(yǎng)分導致水生態(tài)系統(tǒng)富營養(yǎng)化。研究使用載氧鑭改性沸石（LOZ）吸附內(nèi)部磷（P）和氮（N），同時通過釋放氧氣促進生物轉(zhuǎn)化。LOZ比原始沸石提高磷吸附129.13%、氮吸附27.53%，載氧能力達0.73 mmol/g。應用LOZ顯著改善底泥和水體溶解氧（DO）水平（DO滲透深度達12 mm），促進磷酸鹽與鐵氧化物結(jié)合，減少FeS形成，從而抑制磷釋放。微生物群落分析顯示表面沉積物中硝化菌豐度增加，深層反硝化菌增多，導致沉積物向水體釋放的總磷（TP）和總氮（TN）分別減少80%和92%。  

 

研究目的  

開發(fā)LOZ材料以同步吸附沉積物中的氮磷，并通過供氧觸發(fā)生物轉(zhuǎn)化。  

 

評估LOZ對溶解氧水平和沉積物-水界面（SWI）氧化還原條件的影響。  

 

揭示LOZ調(diào)控微生物群落促進氮磷去除的機制。  

 

研究思路  

材料制備與表征：  

 

鑭改性沸石（LZ）提升比表面積（30.137 m2/g vs. 原始沸石23.025 m2/g）和載氧能力（0.73 mmol/g）。  

 

載氧后形成LOZ，通過BET、XRF驗證結(jié)構(gòu)（圖1）。

 

吸附實驗：  

 

Langmuir模型擬合顯示LZ對PO?3?-P最大吸附量11.16 mg/g（圖2a），對NH??-N為6.67 mg/g（圖2b）。  

 

微宇宙實驗：  

 

四組處理：對照組、原始沸石（NZ）、鑭改性沸石（LZ）、LOZ覆蓋沉積物。  

 

監(jiān)測DO動態(tài)（圖3）、營養(yǎng)鹽濃度（圖4）、沉積物-水通量（圖6）。  

 

 

 

機制解析：  

 

Unisense微電極測量DO剖面（圖5），結(jié)合DGT技術(shù)分析SRP、Fe(II)、S2?分布。  

 

高通量測序揭示微生物群落變化（圖7）。  

 

測量數(shù)據(jù)及研究意義  

DO濃度動態(tài)（圖3, 圖5）：  

 

意義：LOZ使上覆水DO維持3-5 mg/L（對照組僅0.9-1.5 mg/L），證實供氧能力。  

營養(yǎng)鹽濃度（圖4）：  

 

TP/TN變化：LOZ組TP降至0.23 mg/L（初始0.68 mg/L），TN降至1.43 mg/L（初始11.08 mg/L），意義：量化LOZ對釋放抑制效果。  

沉積物-水通量（圖6）：  

 

TP通量：LOZ組-8.06 mg/m2/d（對照組+5.04 mg/m2/d），意義：逆轉(zhuǎn)沉積物釋放趨勢。  

微生物群落（圖7）：  

 

表面沉積物（0-1 cm）硝化菌Dechloromonas豐度增至8.5%，意義：揭示好氧條件促進硝化。  

 

結(jié)論  

材料性能：LOZ同步提升吸附（PO?3?-P吸附量11.16 mg/g）與載氧能力（0.73 mmol/g）。  

 

DO調(diào)控：LOZ使氧滲透深度達12 mm（對照組僅2 mm），創(chuàng)造"表層好氧/深層厭氧"環(huán)境。  

 

營養(yǎng)鹽抑制：TP和TN釋放通量分別降低80%和92%，主因鐵氧化物固磷和微生物耦合硝化-反硝化。  

 

微生物響應：表層硝化菌豐度增28.59%，深層反硝化菌主導氮去除（如Flavobacterium）。  

 

Unisense電極數(shù)據(jù)的詳細研究意義  

氧滲透深度量化：  

 

使用OX-100微電極（尖端50 μm）垂直測量DO剖面（圖5），LOZ處理組在3天時DO滲透深度達12 mm（對照組僅2 mm），直接證實LOZ促進氧向沉積物深層擴散。  

 

意義：揭示"表層好氧區(qū)（硝化）—深層厭氧區(qū)（反硝化）"的分層結(jié)構(gòu)，為氮磷同步去除提供微環(huán)境基礎(chǔ)。  

氧化還原界面定位：  

 

DO驟降區(qū)（如R3在375-550 μm深度斜率-1.33 mV/μm，圖5d）對應Fe(II)/S2?轉(zhuǎn)化帶，解釋LOZ抑制FeS形成，減少磷釋放。  

 

意義：空間分辨數(shù)據(jù)驗證LOZ通過調(diào)控硫循環(huán)間接固磷的機制。  

工藝優(yōu)化依據(jù)：  

 

21天后LOZ組仍維持2.7 mm氧滲透深度（圖5c），表明持續(xù)供氧能力，支撐長期修復潛力。  

 

意義：為載氧材料設(shè)計提供原位驗證參數(shù)（如滲透深度>2 mm可激活硝化菌）。