Effect of poised cathodic potential on anodic ammonium nitrogen removal from domestic wastewater by air-cathode microbial fuel cells  

固定陰極電位對空氣陰極微生物燃料電池去除生活廢水中銨態氮的影響  

來源：Bioresource Technology 348 (2022) 126807

《生物資源技術》第348卷 2022年，文章編號126807  

 

摘要內容：  

本研究探討了在單室空氣陰極微生物燃料電池（MFC）中，通過固定陰極電位（+0.7 V vs. SHE）對生活廢水中銨態氮（NH??-N）和總氮（TN）去除的影響。固定陰極電位顯著提高了電流生成（從11±1 mA增至22.8±5 mA）和氧氣滲透率（從75.4±1.2 g-O?/m3/d增至151±3.7 g-O?/m3/d），進而實現高NH??-N去除率（150±13 g-N/m3/d）和TN去除率（63±16 g-TN/m3/d）。這種強化歸因于雙呼吸路徑的增強：電極輔助的陽極氧化和好氧氧化。  

 

研究目的：  

探究固定陰極電位對MFC中銨態氮和總氮去除性能的影響。  

 

量化固定陰極電位對電流生成和氧氣滲透的促進作用。  

 

闡明固定電位下氮去除的協同機制（電化學與生物氧化路徑）。  

 

研究思路：  

實驗設計：  

 

使用兩套并聯的單室空氣陰極MFC（陽極材料：石墨纖維刷+碳網；陰極：PVDF基活性炭電極），持續通入生活廢水（HRT=10小時）。  

 

分6個階段對比不同電化學工況：閉路無外加電位（CC）、固定陰極電位（+0.7V）、開路電壓（OCV）（表1）。  

 

關鍵參數監測：  

 

氮化合物（NH??-N, NO??-N, NO??-N）濃度（圖2）。  

 

電流/電壓響應（圖3B）。  

 

溶解氧滲透率（丹麥Unisense微電極測量，圖5）。  

 

微生物群落分析（16S rRNA測序，圖6）。  

機制驗證：  

 

通過電子平衡計算（表3）和氧氣滲透實驗（圖5），量化電化學與生物路徑的貢獻。  

 

測量的數據及來源：  

氮去除率數據：  

 

NH??-N去除率：150±13 g-N/m3/d（+0.7V工況，表1）。  

 

TN去除率：63±16 g-TN/m3/d（圖4C）。  

 

   來源：表1（實驗統計值）、圖2（時序濃度）、圖3A（去除率曲線）。  

電化學數據：  

 

電流：22.8±5 mA（+0.7V vs. 11±1 mA@CC，表1）。  

 

陰極電位調控效果：△E=1.185 V（陽極電位-0.485 V）。  

 

   來源：表1、圖3B（電流時序）。  

氧氣滲透數據：  

 

OCV下滲透率：75.4±1.2 g-O?/m3/d。  

 

+0.7V下滲透率：151±3.7 g-O?/m3/d（圖5B）。  

 

   來源：圖5A（DO濃度時序）、圖5B（滲透率統計）。  

微生物群落數據：  

 

優勢菌門：變形菌門（Proteobacteria）、擬桿菌門（Bacteroidetes）（圖6A）。  

 

功能菌屬：黃桿菌屬（Flavobacterium, 4–11.7%）、叢毛單胞菌屬（Comamonas, 3.5–6.3%）（圖6C）。  

 

   來源：圖6（群落組成熱圖）。  

 

數據的研究意義：  

氮去除率數據：驗證固定陰極電位使NH??-N去除率提升3倍（vs. OCV），為MFC工藝優化提供關鍵參數（表1）。  

 

電流數據：證明陰極電位固定通過增大電極電勢差（△E≈1.2V）驅動高電流，促進陽極銨氧化（表1,圖3B）。  

 

氧氣滲透數據：首次揭示電流增強通過加速陰極氧還原反應，增大氧濃度梯度，從而提升滲透率（圖5）。  

 

微生物數據：低豐度自養硝化菌（如Nitrosomonas<0.6%）與高豐度異養硝化-好氧反硝化菌（如Flavobacterium）共存，暗示新型氮轉化路徑（圖6）。  

 

結論：  

固定陰極電位（+0.7V）使NH??-N和TN去除率分別達150±13 g-N/m3/d和63±16 g-TN/m3/d（表1），較開路條件提升約3倍。  

 

電流增強（22.8±5 mA）與氧氣滲透率翻倍（151 g-O?/m3/d）協同促進雙路徑氮去除：電極輔助陽極氧化+好氧氧化（圖5,表3）。  

 

微生物群落以異養硝化菌（如Flavobacterium）為主導，可能通過短程硝化反硝化路徑實現高效脫氮（圖6）。  

 

氧氣供需失衡（理論需氧量>實測供給）表明存在未知氮轉化機制，需進一步研究（電子平衡計算CE>100%，表3）。  

 

Unisense電極測量數據的研究意義：  

高分辨率監測價值：Unisense微電極（敏感區10×50μm）實現DO濃度梯度的高精度動態監測（距陰極表面50–2500μm），捕捉到固定電位下DO滲透率倍增現象（圖5A）。  

 

機制解析關鍵：  

 

證實電流增強通過增大氧濃度梯度（陰極表面O?消耗加速）提升滲透率（Fick定律）。  

 

揭示傳統好氧硝化理論無法解釋的現象：低氧輸入（151 g-O?/m3/d）支撐高氮去除（需氧量>470 g-O?/m3/d），暗示電極輔助氧化路徑的主導作用。  

工藝優化指導：量化陰極電位與氧滲透的定量關系（圖5B），為MFC陰極材料設計與電位調控提供理論依據。