Microbial carriers promote and guide pyrene migration in sediments  

微生物載體促進并引導芘在沉積物中的遷移  

來源:Journal of Hazardous Materials, 424 (2022) 127188

《危險材料雜志》第424卷,2022年,文章編號127188

 

摘要內容

 

研究首次通過實驗證實微生物載體(特別是電纜細菌)能顯著促進沉積物中多環芳烴(PAHs)的遷移。以芘(pyrene)為模式污染物,設計"連接組"(CG,允許微生物遷移)和"阻斷組"(BG,限制微生物遷移)的沉積物微宇宙實驗。結果表明:  

連接組中芘向深層(L3層)遷移量比對照組(CC)高17.3-49.2%(p<0.01),且微生物群落(含絲狀運動微生物)同步向下遷移;  

 

電纜細菌(Candidatus Electronema)通過滑動運動吸附顆粒物質,形態學證據顯示其表面附著大量顆粒(圖6a,b);  

 

基于Peclet數的生物力學模型證實絲狀運動微生物(如電纜細菌)通過對流作用增強芘吸附能力(圖7);  

 

電纜細菌活動伴隨亞氧區酸化(pH↓)和硫酸鹽濃度劇增等生物地球化學印記(圖4,5)。  

 

研究目的

 

闡明運動微生物(尤其電纜細菌)作為載體如何促進沉積物中芘的遷移,揭示其機制及對PAHs環境行為和生態風險評估的影響。  

 

研究思路

實驗設計:  

 

構建分層沉積物裝置(圖1):表層(L1)為含原生微生物的沉積物,中層(L2)為滅菌沉積物,深層(L3)為添加Na?S的滅菌沉積物(模擬硫源)。  

 

設置四組:連接組(CG)、阻斷組(BG,0.22μm濾膜阻隔微生物)、連接對照組(CC,L1滅菌)、阻斷對照組(BC)。  

 

芘添加于L2層,監測50天內遷移。  

多尺度監測:  

 

化學分析:芘濃度(GC-MS)、硫酸鹽(離子色譜)、酸揮發性硫化物(AVS,分光光度法);  

 

微生物分析:16S rRNA基因測序(ASV水平)、qPCR定量、遷移微生物群落鑒定;  

 

形態學:SEM、FISH觀察電纜細菌形態及吸附現象;  

 

微剖面:丹麥Unisense微電極測量O?、pH、H?S剖面。  

 

測量數據及研究意義

芘濃度(圖2):  

 

CG組L3層芘濃度(42.7-57.3 mg/kg)顯著高于CC組(36.4-38.4 mg/kg),證實微生物遷移主導芘的深層運輸。  

 

意義:首次量化微生物載體對PAHs遷移的貢獻(49.2%↑),挑戰傳統"僅擴散/沉降"遷移模型。  

微生物群落(圖3):  

 

qPCR顯示CG組L3層16S rRNA基因拷貝數顯著高于BG組(圖3a)。  

 

鑒定262個向下遷移ASV(圖3b),優勢菌為絲狀運動微生物(如Candidatus Electronema, Paraclostridium)。  

 

意義:揭示電纜細菌等絲狀運動微生物是芘遷移的關鍵載體。  

生物地球化學印記(圖4,5):  

 

CG組亞氧區pH顯著降低(pH最低7.2),O?快速耗竭(<1 mm深度),硫酸鹽濃度劇增(18→212 mmol/L)。  

 

意義:特征性"O?耗竭-pH酸化"證實電纜細菌電硫氧化(e-SOx)活性,為共遷移提供能量。  

形態學證據(圖6):  

 

SEM顯示電纜細菌表面吸附大量顆粒(圖6a,b);FISH和熒光顯微驗證其活性及串珠結構(圖6c,d)。  

 

意義:直接證實微生物載體通過吸附顆粒共遷移芘。  

Peclet數模型(圖7):  

 

模擬值Pe=0.6-10,證明絲狀微生物運動(v=0.5-1 μm/s)通過對流增強芘吸附(擴散系數D=100-398 μm2/s)。  

 

意義:從生物力學角度解釋絲狀微生物遷移優勢。  

 

結論

微生物載體驅動遷移:電纜細菌等絲狀運動微生物通過滑動運動吸附芘并共遷移至亞氧區,貢獻49.2%的額外遷移量。  

 

遷移機制:  

 

直接機制:微生物表面吸附顆粒(含芘),通過運動實現物理搬運;  

 

間接機制:電纜細菌e-SOx導致亞氧區酸化,促進礦物溶解和芘釋放;消耗H?S為其他微生物創造遷移條件。  

生態意義:微生物載體加速PAHs向沉積物深層遷移,可能降低表層生態風險但增加深層污染擴散,需納入風險評估模型。  

 

丹麥Unisense電極測量數據的詳細研究意義

 

使用丹麥Unisense微電極系統測量的O?、pH、H?S微剖面數據(圖4)具有以下核心價值:  

毫米級分辨率揭示界面過程:  

 

檢測到CG組亞氧區(2-4 cm)特征性pH低谷(最低7.2),與O?耗竭區空間耦合(O?<0.1 mg/L)。  

 

意義:這種"O?耗竭-pH酸化"指紋是電纜細菌電硫氧化(e-SOx)的標志性信號,直接證明其活性及電子傳遞過程。  

量化微生物代謝強度:  

 

CG組亞氧區pH比對照組低0.3-0.5單位(圖4),酸化程度與硫酸鹽增幅(圖5a)正相關。  

 

意義:pH變化幅度反映e-SOx速率,證實電纜細菌代謝強度與芘遷移量正相關(圖2)。  

揭示遷移路徑與環境互作:  

 

O?剖面顯示CG組界面O?滲透深度<1 mm(圖4),迫使電纜細菌向深層硫源遷移。  

 

意義:闡明微生物載體運動方向受氧化還原梯度驅動,解釋芘向L3層富集的原因。  

排除H?S干擾:  

 

H?S在所有組均未檢出(圖4),排除硫化物直接影響芘遷移的可能,凸顯微生物活動的主導性。  

技術優勢:  

 

非破壞性原位監測避免沉積物擾動,毫米級分辨率捕捉傳統方法無法檢測的瞬態界面過程(如10-20天酸化峰值),為微生物-污染物耦合機制提供直接證據。  

 

總結:該研究通過多學科方法證實微生物載體(尤其電纜細菌)是沉積物中PAHs遷移的關鍵驅動者,為PAHs環境行為研究和風險評估提供了新視角。