Quantitatively deciphering the roles of sediment nitrogen removal in environmental and climatic feedbacks in two subtropical estuaries  

定量解析亞熱帶河口沉積物氮去除在環(huán)境與氣候反饋中的作用  

來源：Water Research, Volume 224, 2022, 119121  

《水研究》第224卷，2022年，文章編號119121  

 

摘要內(nèi)容

本研究通過15N同位素配對技術(shù)和沉積物柱培養(yǎng)實驗，量化長江口（YRE）和九龍江口（JRE）沉積物的氮去除過程及其氣候反饋。結(jié)果表明：反硝化主導(dǎo)沉積物氮損失（占比91.4%），厭氧氨氧化（anammox）貢獻微弱（8.6%）；顆粒有機物降解通過硝化-反硝化耦合連接水柱與沉積物氮循環(huán)。盡管單位面積氮去除率高，但河口沉積物因面積有限僅能清除約1.8%的河流輸入氮，剩余氮通過浮游植物同化-沉降-降解耦合過程在陸架去除。反硝化導(dǎo)致1.8±2.2%的氮流向N2O排放，貢獻了長江口和九龍江口每日海氣N2O通量的59%和65%。  

 

研究目的  

定量解析亞熱帶河口沉積物氮去除（反硝化、厭氧氨氧化）速率及其環(huán)境調(diào)控機制，評估沉積物氮損失對區(qū)域氮循環(huán)的貢獻和氣候反饋效應(yīng)（尤其N2O排放）。  

研究思路  

 

原位觀測：在長江口（夏季）和九龍江口（四季）采集23個站位的沉積物柱（圖1），測定環(huán)境參數(shù)（溫度、鹽度、營養(yǎng)鹽等，表1）。  

 

 

過程量化：15N標(biāo)記實驗測定反硝化（D14）、厭氧氨氧化（A14）速率及N2O產(chǎn)率（圖4-6）；Unisense微電極監(jiān)測沉積物耗氧率（SOC）（圖3）。  

 

 

 

 

機制解析：分析顆粒有機物（POM）降解對硝化-反硝化耦合的調(diào)控作用（圖7-8）；計算氮收支及N2O排放貢獻（圖9）。  

 

 

測量數(shù)據(jù)、來源及意義  

 

3.1 環(huán)境參數(shù)（表1、圖2）  

來源：表1（站點水溫、鹽度、營養(yǎng)鹽濃度）、圖2（兩河口環(huán)境參數(shù)對比）  

 

意義：揭示九龍江口富營養(yǎng)化程度更高（NOx和NH4濃度、TOC含量顯著高于長江口），為氮去除速率空間差異提供背景依據(jù)。  

 

3.2 微生物氮去除速率（圖4-6）  

來源：圖4（反硝化、厭氧氨氧化速率及時空分布）、圖5（反硝化衍生的N2和N2O產(chǎn)率）、圖6（水柱NOx支持與沉積物硝化支持的氮去除貢獻）  

 

意義：證實反硝化是主導(dǎo)過程（長江口51.6±19.6 μmol N m?2 h?1；九龍江口72.1±33.3 μmol N m?2 h?1），厭氧氨氧化貢獻僅8.6%；溫度、鹽度、NOx濃度和SOC是主要調(diào)控因子（表2）。  

 

3.3 氮去除路徑（圖7-8）  

來源：圖7（水柱NOx擴散驅(qū)動的反硝化與底水-孔隙水NOx梯度關(guān)系）、圖8（硝化-反硝化耦合與SOC的線性關(guān)系）  

 

意義：POM降解通過消耗氧氣（斜率0.04）驅(qū)動硝化-反硝化耦合，解釋沉積物中60%的氮損失（圖6）。  

 

3.4 N2O排放貢獻（圖5、圖9）  

來源：圖5（N2O產(chǎn)率0.3-8.0%）、圖9（沉積物N2O對海氣通量的貢獻）  

 

意義：反硝化導(dǎo)致1.8%氮流向N2O，貢獻河口59-65%的N2O海氣排放，凸顯沉積物是重要溫室氣體源。  

 

結(jié)論  

 

4.1 反硝化主導(dǎo)河口沉積物氮去除（>90%），厭氧氨氧化貢獻微弱（<9%）；溫度、NOx濃度和POM降解是核心調(diào)控因素。  

4.2 沉積物單位面積氮去除率高，但因面積有限僅清除約1.8%河流輸入氮；剩余氮通過POM沉降-降解-硝化反硝化耦合在陸架去除。  

4.3 沉積物反硝化貢獻河口59-65%的N2O海氣通量，N2O產(chǎn)率達1.8±2.2%，是氣候變暖的正反饋因子。  

 

Unisense電極數(shù)據(jù)的詳細(xì)研究意義  

使用丹麥Unisense微電極系統(tǒng)（OX50探頭，分辨率0.3 μM）測量的沉積物耗氧率（SOC）數(shù)據(jù)（圖3）是解析氮循環(huán)機制的關(guān)鍵：  

微尺度過程捕捉：50 μm尖端直徑可穿透沉積物微界面，實時監(jiān)測POM降解耗氧動態(tài)（如九龍江口夏季SOC達39.0 mmol O? m?2 d?1），避免整體取樣對氧化-缺氧過渡帶的平滑效應(yīng)。  

 

硝化-反硝化耦合量化：SOC與硝化-反硝化速率顯著正相關(guān)（R=0.583, p<0.05；圖8），證實耗氧過程驅(qū)動硝化為反硝化提供基質(zhì)，解析POM降解對氮損失的間接調(diào)控（每消耗138 mol O?產(chǎn)生16 mol NO??）。  

 

缺氧環(huán)境標(biāo)識：SOC高值區(qū)（>30 mmol O? m?2 d?1）對應(yīng)強反硝化活性（九龍江口夏季>100 μmol N m?2 h?1），指示微生物活性熱點，為氮去除空間異質(zhì)性提供機制解釋。  

 

模型參數(shù)約束：SOC與溫度正相關(guān)（R=0.561），為地球系統(tǒng)模型提供沉積物耗氧對變暖的響應(yīng)參數(shù)。