Degradation of pyrene at high concentrations in sediment and the implications for the microbiome in microbial electrochemical systems  

高濃度芘在沉積物中的降解及其對微生物電化學系統中微生物組的影響  

來源：Chemical Engineering Journal，496 (2024) 154324

《化學工程雜志》，第496卷，2024年，文章編號：154324

 

摘要內容

 

摘要指出工業區沉積物中多環芳烴（PAHs）如芘（pyrene）易積累，微生物電化學系統（MES）雖能通過電化學耦合微生物降解修復污染，但高濃度芘會抑制系統效能。本研究通過代謝組學和宏基因組學揭示了高濃度芘對沉積物微生物組功能結構和代謝動態的影響。結果表明：高芘濃度下MES的電流輸出和降解效率顯著降低，同時富集了芘降解菌（如Hydrogenophaga、Flavobacterium）；低濃度芘激活微生物碳代謝通路，而高濃度下生存相關通路（如氮代謝、電子傳遞）受抑制；高濃度芘阻礙外膜電子傳遞酶活性，導致胞內電子無法向胞外受體轉移，降低MES產電性能。研究為工業區沉積物修復提供了理論依據和機制解析。  

 

研究目的

 

闡明高濃度芘對MES中沉積物微生物組功能結構、代謝通路及電子傳遞鏈的影響機制，解決高濃度PAHs污染下MES修復效率低的技術瓶頸。  

 

研究思路

實驗設計：  

 

構建三組MES反應器，沉積物中芘濃度分別為0 mg/kg（Pyr-0）、5 mg/kg（Pyr-5）、30 mg/kg（Pyr-30），每組設三個重復。  

 

運行80天，監測電流輸出、沉積物理化性質（pH、總有機碳TOC、芘濃度）及芘降解效率。  

多組學分析：  

 

代謝組學：分析陽極附近沉積物代謝物，揭示芘濃度對微生物代謝通路的影響。  

 

宏基因組學：測序陽極微生物DNA，解析功能基因和酶活性變化（圖2, 5）。  

 

 

機制驗證：  

 

關聯微生物群落結構（PCA、LDA分析）與環境因子（pH、TOC、芘降解效率）的網絡關系（圖3）。  

 

 

量化電子傳遞鏈關鍵酶活性，驗證芘濃度對電子傳遞的抑制效應（圖5g）。  

 

測量數據及其來源與研究意義

電化學性能：  

 

數據：Pyr-30組平均電流（0.35 mA）比Pyr-5組（0.50 mA）降低22.77%，最大功率密度降低17.22%。  

 

意義：證實高濃度芘抑制MES產電能力，歸因于電子傳遞受阻和微生物代謝抑制。  

沉積物理化性質（圖1）：  

 

數據：高芘濃度（Pyr-30）下pH下降緩慢（酸化解離減少），TOC降解率降低（圖1c,d），芘降解效率顯著低于Pyr-5（圖1f）。  

 

意義：芘與有機質結合降低其生物可利用性，抑制微生物降解活性。  

微生物群落結構（圖2）：  

 

數據：PCA顯示微生物群落沿PC1軸顯著分化（31.15%方差）；高芘組富集芘降解菌（Hydrogenophaga, Flavobacterium），但脫硫菌（Desulfitobacterium）豐度降低。  

 

意義：芘濃度驅動微生物功能分異，高濃度下脫硫等關鍵代謝過程受抑制。  

代謝通路與酶活性（圖4, 5）：  

 

 

數據：低芘濃度（Pyr-5）激活碳水化合物代謝酶（如糖基轉移酶GTs）；高芘濃度（Pyr-30）抑制外膜電子傳遞酶（EC:2.1.1.86），同時芘降解酶多樣性增加（圖5f）。  

 

意義：高濃度芘抑制碳代謝但增強芘降解潛力，電子傳遞鏈外膜酶受阻是產電下降的主因。  

 

丹麥Unisense電極數據的詳細研究意義

 

研究中使用的丹麥Unisense pH25微電極（尖端直徑50 μm）用于高分辨率監測沉積物pH動態（圖1b），其技術優勢和應用意義如下：  

微尺度環境解析：  

 

電極可在沉積物中實現點位精度測量（步進分辨率50 μm），揭示芘濃度梯度下微生物代謝引發的pH微異質性（如Pyr-0組快速酸化因微生物有機質降解產酸）。  

代謝活性指示：  

 

測量顯示高芘組（Pyr-30）pH下降滯后（圖1b），表明微生物有機質礦化活性受抑制，與TOC降解率降低（圖1c）和代謝組學中碳通路上調減弱（圖4a）相互驗證。  

生態過程關聯：  

 

pH與微生物功能網絡顯著負相關（圖3c），如Pyr-30組中芘降解菌與pH負相關，證實酸化環境更利于芘降解菌富集，為優化MES的pH調控策略提供依據。  

 

結論

電化學性能：高濃度芘（30 mg/kg）顯著抑制MES電流輸出（降幅22.77%）和最大功率密度，主因是電子傳遞鏈外膜酶活性受阻。  

 

微生物響應：低濃度芘（5 mg/kg）激活碳水化合物代謝，而高濃度芘富集降解菌（如Hydrogenophaga）但抑制脫硫菌功能；宏基因組顯示高濃度下微生物轉向生存相關通路（如氮代謝）。  

 

降解機制：芘與沉積物有機質結合降低其生物可利用性，導致高濃度下絕對降解量增加但效率降低；電子傳遞鏈中胞內電子傳遞增強，但胞外傳遞酶（EC:2.1.1.86）受抑制是產電下降的關鍵。  

 

應用啟示：需針對性開發電子傳遞增強策略（如外膜酶促進劑）以提升高濃度PAHs污染沉積物的MES修復效率。