Flocs enhance nitrous oxide reduction capacity in a denitrifying biofilm-based system: Mechanism of electron competition  

絮體增強生物膜基反硝化系統中氧化亞氮還原能力：電子競爭機制  

來源：Chemical Engineering Journal, 455 (2023) 140599

《化學工程雜志》，第455卷，2023年，文章編號140599  

 

摘要內容  

摘要指出反硝化生物膜系統中N2O積累由電子供體不足和底物擴散限制引起，本研究通過比較單一生物膜系統與生物膜/絮體系統，揭示了電子競爭對N2O還原的影響機制。結果表明：單一生物膜系統中底物擴散限制加劇電子競爭（競爭強度比1.95），導致碳負荷降低時N2O積累高達0.95 mg-N/L；而絮體可減少32%的N2O積累，并通過促進電子流向氧化亞氮還原酶（Nos）增強還原能力。電子分布模式顯示，單一生物膜系統中電子傾向于上游電子池（向硝酸鹽還原酶Nar流動增加21.4%），而生物膜/絮體系統中電子流向下游電子池（向亞硝酸鹽還原酶Nir增加5.9%）。該研究為污水處理廠減少N2O排放提供了新策略。

 

研究目的  

探究電子競爭如何影響反硝化生物膜系統中N2O還原能力；明確絮體在降低N2O積累中的作用；解析不同電子分布模式對N2O減排的機制。

 

研究思路  

構建兩種反硝化生物膜系統（單一生物膜系統R1、生物膜/絮體共存系統R2），通過長期運行穩定微生物群落；設計批次實驗，在充足與非充足有機碳條件下（碳負荷率180/90/30 mg-COD/g VSS/h）添加七種氮氧化物組合（NO3、NO2、N2O的單/雙/三組合）；監測NOx濃度動態，計算還原速率與電子分布；結合微生物群落分析，闡明電子競爭機制。

 

測量的數據及研究意義

NO3、NO2、N2O濃度動態：使用丹麥Unisense微電極原位監測液相N2O（檢測限2μM），結合紫外分光光度法測定NO3/NO2。來源：圖1（A-H）展示不同碳負荷下NOx濃度變化曲線。意義：揭示N2O積累峰值（如單一系統碳負荷30 mg-COD/g VSS/h時達0.95 mg-N/L），驗證底物擴散限制導致生物膜內層電子供體不足。  

 

 

NOx還原速率與電子消耗率：通過線性回歸計算最大還原速率，結合MLVSS濃度得比還原速率（Eqs 1-8）。來源：圖2（A-D）單一系統、圖3（A-D）絮體系統。意義：量化碳限制下N2O還原率下降（如單一系統碳負荷30 mg-COD/g VSS/h時N2O還原率降至0.14-0.77 mg/g VSS/h），表明電子競爭加劇抑制N2O還原。  

 

 

 

電子分布比例：計算電子流向Nar、Nir、Nos的比例（Eq 9）。來源：圖4（單一系統）、圖5（絮體系統）。意義：揭示絮體促進電子流向Nos（圖5D中占比60%-48%），而單一系統中電子更傾向Nar（圖4D中Nar占比增加21.4%），解析電子競爭發生在不同電子池。  

 

 

微生物群落結構：高通量測序分析門/屬水平群落。意義：Proteobacteria和Bacteroidota為優勢菌門（占比>50%），但兩系統群落差異小（如Methylotenera占比0.8% vs 1.8%），排除群落影響，聚焦電子競爭主導機制。  

 

結論  

單一生物膜系統中底物擴散限制加劇電子競爭（強度比1.95），碳負荷降至30 mg-COD/g VSS/h時N2O積累達0.95 mg-N/L。  

 

絮體可減少32% N2O積累，通過忽略擴散限制直接利用電子，提升Nos電子分配比例（圖5D達60%）。  

 

電子分布模式差異顯著：單一系統電子流向上游電子池（Nar占比增加21.4%），絮體系統流向下游電子池（Nir占比增加5.9%）。  

 

微生物群落對N2O還原影響可忽略，電子競爭是主導機制；建議優化絮體比例以降低污水處理廠N2O足跡。  

 

使用丹麥Unisense電極測量出來的數據的研究意義  

丹麥Unisense微電極（N2O-R型）用于原位實時監測液相N2O濃度（檢測限2μM），其高分辨率數據在研究中具有核心意義：  

捕捉N2O動態積累：電極實時數據（圖1）顯示碳限制時N2O積累峰值（單一系統0.95 mg-N/L），直接證明底物擴散限制導致生物膜內層電子供體不足，抑制N2O還原。  

 

驗證擴散梯度效應：通過監測生物膜微環境N2O濃度梯度（如外層至內層濃度升高），量化擴散限制對電子競爭的影響（如內層電子匱乏加劇N2O積累）。  

 

支撐電子分布計算：高精度N2O濃度數據（圖1）是計算還原速率（圖2-3）和電子流向（圖4-5）的基礎，證實絮體系統通過降低擴散梯度提升電子利用效率。  

 

優化減排策略：電極數據驗證絮體減少N2O積累32%（圖1H vs 1D），為設計低N2O排放的生物膜/絮體系統提供實證依據。