Particle-associated denitrification is the primary source of N2O in oxic coastal waters  

與顆粒物相關(guān)的反硝化作用是含氧沿海水域N2O的主要來源  

來源：Nature Communications (2023) 14:8280

《自然·通訊》第14卷（2023年），文章編號(hào)8280

 

摘要內(nèi)容

 

研究通過氮同位素標(biāo)記實(shí)驗(yàn)，發(fā)現(xiàn)富營養(yǎng)化、高濁度的中國沿海水域（長江口、九龍江口、珠江口）是N2O排放熱點(diǎn)。與傳統(tǒng)認(rèn)知相反，在含氧水域中，反硝化作用（而非氨氧化）是N2O的主要來源（貢獻(xiàn)率>50%）。粒徑分級(jí)實(shí)驗(yàn)和基因分析表明：  

氨氧化菌主導(dǎo)小顆粒（<20μm）的N2O產(chǎn)生  

 

反硝化菌主導(dǎo)大顆粒（>20μm）的N2O產(chǎn)生  

 

N2O總產(chǎn)率隨底物濃度和顆粒物濃度增加呈非線性增長，揭示人類活動(dòng)（營養(yǎng)鹽排放、泥沙輸入）通過改變顆粒物特征驅(qū)動(dòng)沿海水域N2O排放。  

 

研究目的

 

闡明富營養(yǎng)化、高濁度沿海水域中N2O的主要來源及控制機(jī)制，解決傳統(tǒng)模型低估反硝化作用在含氧水域貢獻(xiàn)的問題。  

 

研究思路

區(qū)域選擇：中國三大河口（長江口、九龍江口、珠江口）作為人類擾動(dòng)強(qiáng)烈的典型區(qū)域  

 

多參數(shù)觀測(cè)：采集107個(gè)水樣（60個(gè)站位），測(cè)量營養(yǎng)鹽、溶解氧（DO）、顆粒物（TSM/PN）、N2O濃度及通量（圖1）  

 

 

同位素標(biāo)記實(shí)驗(yàn)：  

 

48個(gè)位點(diǎn)的{}^{15}N標(biāo)記培養(yǎng)（測(cè)量氨氧化、亞硝酸鹽氧化、硝酸鹽還原速率及N2O產(chǎn)率）（圖2-3）  

 

 

 

粒徑分級(jí)培養(yǎng)（揭示顆粒尺寸對(duì)微生物過程的分區(qū)效應(yīng)）（圖4-5）  

基因分析：定量細(xì)菌/古菌amoA（氨氧化）、nirS/nirK（反硝化）基因豐度（圖4關(guān)聯(lián)數(shù)據(jù)）  

 

 

 

測(cè)量數(shù)據(jù)及研究意義

營養(yǎng)鹽與DO分布（圖1a-i）  

 

數(shù)據(jù)：高DIN（珠江口中位值130μmol/L）、低DO飽和度（九龍江口69%）  

 

意義：證實(shí)富營養(yǎng)化與缺氧狀態(tài)共存，為N2O產(chǎn)生提供底物和微環(huán)境條件  

N2O通量與濃度（圖1j-l）  

 

數(shù)據(jù)：N2O通量達(dá)1592μmol m?2 d?1（九龍江口）  

 

意義：量化沿海水域作為全球N2O熱點(diǎn)的排放強(qiáng)度  

N2O產(chǎn)率路徑（圖2-3）  

 

數(shù)據(jù)：反硝化路徑貢獻(xiàn)N2O比例（珠江口51%、九龍江口64%、長江口70%）  

 

意義：顛覆"含氧水域N2O主要來自氨氧化"的傳統(tǒng)認(rèn)知  

粒徑分級(jí)速率（圖4）  

 

數(shù)據(jù)：大顆粒（>20μm）上反硝化貢獻(xiàn)>60% N2O（圖4d,h）  

 

意義：揭示顆粒尺寸調(diào)控微生物分區(qū)——大顆粒創(chuàng)造缺氧微環(huán)境促進(jìn)反硝化  

基因豐度比（nir:amoA）（圖4關(guān)聯(lián)數(shù)據(jù)）  

 

數(shù)據(jù)：大顆粒上nir基因（反硝化）豐度高于amoA（氨氧化）  

 

意義：從分子生物學(xué)角度證實(shí)反硝化菌在大顆粒的競爭優(yōu)勢(shì)  

 

丹麥unisense電極數(shù)據(jù)的詳細(xì)解讀

 

設(shè)備型號(hào)：Unisense微電極（MMM 7221）  

研究意義：  

高精度DO監(jiān)測(cè)：在107個(gè)樣本中僅6個(gè)檢測(cè)到缺氧（DO<62.5μmol/L），證明水體整體含氧（圖1h-i）  

 

揭示微環(huán)境機(jī)制：盡管水體含氧，顆粒內(nèi)部仍存在DO梯度（最低16μmol/L），解釋反硝化在含氧水域活躍的原因  

 

排除鹽度干擾：電極在河口高鹽環(huán)境（如Cl?=85,000 mg/L）中保持精度，確保DO數(shù)據(jù)可靠性（方法部分）  

 

關(guān)聯(lián)N2O產(chǎn)生：DO與N2O產(chǎn)率呈負(fù)相關(guān)（圖3d），驗(yàn)證低DO微環(huán)境驅(qū)動(dòng)反硝化型N2O生成  

 

結(jié)論

反硝化主導(dǎo)N2O產(chǎn)生：在含氧沿海水域，反硝化貢獻(xiàn)50-70% N2O（高于氨氧化），因顆粒內(nèi)缺氧微環(huán)境促進(jìn)該過程  

 

顆粒尺寸效應(yīng)：  

 

小顆粒（0.2-20μm）：氨氧化主導(dǎo)N2O（>60%）  

 

大顆粒（>20μm）：反硝化主導(dǎo)N2O（>60%）  

人類活動(dòng)影響：營養(yǎng)鹽輸入和泥沙輸送增加顆粒物濃度，通過促進(jìn)反硝化加劇N2O排放（圖6）  

 

 

氣候反饋：富營養(yǎng)化與沉積物輸入呈非線性提升N2O排放，構(gòu)成"人類活動(dòng)-沿海增匯-全球變暖"正反饋循環(huán)