Direct ammonium oxidation to nitrogen gas (Dirammox) in Alcaligenes strain HO-1: The electrode role

Alcaligenes 菌株 HO-1 中直接氨氧化成氮?dú)?(Dirammox)：電極作用

來(lái)源：Environmental Science and Ecotechnology 15 (2023) 100253

 

1. 摘要核心內(nèi)容

 

論文探究了 Alcaligenes strain HO-1（具有 Dirammox 途徑的異養(yǎng)硝化菌）在電極極化條件下對(duì)銨（NH??）氧化的代謝機(jī)制：

 

電極無(wú)法完全替代氧氣：HO-1 的生長(zhǎng)和代謝需依賴曝氣，極化電極（+0.2 V vs. Ag/AgCl）單獨(dú)無(wú)法支持其生長(zhǎng)（圖1）。

 

電極輔助羥胺（NH?OH）氧化：在無(wú)曝氣條件下，電極可輔助 NH?OH 氧化為 N?，貢獻(xiàn) 16.6% 的電子傳遞（圖4）。

 

電流密度與羥胺關(guān)聯(lián)：電流密度峰值（40–100 mA m?2）與 NH?OH 添加同步出現(xiàn)，證實(shí)其作為電活性中間體（圖4）。

低氧化亞氮（N?O）積累：N?O 積累量 <2.4 mg N L?1（<24% NH?OH 轉(zhuǎn)化量），表明電極可能抑制 N?O 釋放（圖4）。

應(yīng)用價(jià)值：為電極輔助 Dirammox 工藝優(yōu)化提供依據(jù)，減少傳統(tǒng)硝化-反硝化的曝氣需求。

 

2. 研究目的

 

驗(yàn)證 極化電極能否替代氧氣 作為 HO-1 的電子受體，實(shí)現(xiàn)無(wú)曝氣下銨直接氧化為 N?（Dirammox）。

解析 電極在 Dirammox 途徑中的作用，尤其對(duì)羥胺氧化的貢獻(xiàn)。

評(píng)估電極輔助工藝對(duì) 氮去除效率 和 副產(chǎn)物控制（如 N?O）的影響。

 

3. 研究思路

 

分階段實(shí)驗(yàn)設(shè)計(jì)：

Test 1：無(wú)曝氣 + 極化電極 → 驗(yàn)證生長(zhǎng)依賴性（圖1）。

Test 2：曝氣 + 極化電極 vs. 開(kāi)路電極 → 對(duì)比氮去除率（圖2）。

 

Test 3：曝氣轉(zhuǎn)無(wú)曝氣 + 極化電極 → 監(jiān)測(cè)代謝切換（圖3）。

 

Test 4：添加 NH?OH → 解析電流密度與中間體關(guān)聯(lián)（圖4）。

關(guān)鍵參數(shù)監(jiān)測(cè)：

氮形態(tài)（NH??、NO??、NO??、NH?OH、N?O）、碳源（琥珀酸）、生物量（OD???）、電流密度。

機(jī)制驗(yàn)證：

結(jié)合 基因組注釋（缺乏氨單加氧酶基因）和 電化學(xué)響應(yīng)，推斷 Dirammox 途徑的電極參與位點(diǎn)。

 

4. 測(cè)量數(shù)據(jù)及意義

關(guān)鍵數(shù)據(jù)來(lái)源與意義

測(cè)量參數(shù) 數(shù)據(jù)來(lái)源 研究意義

NH?? 去除率 圖2, 圖3 曝氣下：48±9 mg N L?1 d?1；無(wú)曝氣+電極：11±5 mg N L?1 d?1 → 電極無(wú)法替代氧氣，但可維持部分活性。

電流密度峰值 圖4 NH?OH 添加時(shí)達(dá) 100 mA m?2 → 證明羥胺為電活性中間體。

N?O 積累量   圖4 <2.4 mg N L?1（峰值占 NH?OH 23%）→ 電極可能抑制 N?O 釋放。

電子傳遞份額 正文（Test 3-4） 無(wú)曝氣時(shí)電極承擔(dān) 16.6% 的電子傳遞 → 揭示電極在缺氧條件下的輔助作用。

 

Unisense電極數(shù)據(jù)的核心意義

 

技術(shù)優(yōu)勢(shì)：

Unisense N?O 微傳感器 和 溶解氧（DO）微傳感器 實(shí)現(xiàn) 原位實(shí)時(shí)監(jiān)測(cè)，避免離線采樣的氣體逸失誤差。

高分辨率（nM 級(jí)）捕捉 瞬態(tài) N?O 釋放（圖4）和 DO 動(dòng)態(tài)變化（Test 3），精準(zhǔn)關(guān)聯(lián)電極極化與代謝響應(yīng)。

關(guān)鍵發(fā)現(xiàn)：

DO 與電流密度負(fù)相關(guān)（圖3）：DO 耗盡時(shí)電流密度上升 → 電極在缺氧時(shí)代替氧氣接收電子。

N?O 積累受電極抑制（圖4）：極化電極下 N?O 峰值僅 2.4 mg N L?1（vs. 傳統(tǒng)硝化 >10 mg N L?1）→ 電極促進(jìn)羥胺向 N? 轉(zhuǎn)化，減少溫室氣體釋放。

機(jī)制解析：

結(jié)合 Test 4，證實(shí) 羥胺氧化（NH?OH → N?）是電極參與的關(guān)鍵步驟（基因組缺乏 HAO 酶，依賴電極氧化）。

應(yīng)用價(jià)值：

為 低能耗 Dirammox 反應(yīng)器 設(shè)計(jì)提供依據(jù)：電極可在曝氣間歇期維持代謝，減少 16.6% 的氧氣需求。

 

5. 結(jié)論

 

氧氣不可替代：HO-1 的生長(zhǎng)和銨氧化需依賴曝氣，極化電極（+0.2 V）無(wú)法作為唯一電子受體。

電極輔助羥胺氧化：在無(wú)曝氣條件下，電極承擔(dān) 16.6% 的電子傳遞，直接參與 NH?OH → N? 步驟（圖4）。

N?O 減排潛力：電極極化下 N?O 積累量 <2.4 mg N L?1，較傳統(tǒng)硝化降低 >50%（表2）。

 

工藝優(yōu)化方向：電極可作為 曝氣系統(tǒng)的補(bǔ)充，在缺氧時(shí)段維持代謝，減少整體能耗。