Biogeochemical Processes and Microbial Dynamics Governing Phosphorus Retention and Release in Sediments: A Case Study in Lower Great Lakes Headwaters  

沉積物中控制磷滯留與釋放的生物地球化學(xué)過(guò)程及微生物動(dòng)態(tài)：以五大湖下游源頭水域?yàn)槔? 

來(lái)源：Environmental Management, Volume 72, 2023, Pages 932–944  

《環(huán)境管理》第72卷，2023年，932–944頁(yè)

 

摘要內(nèi)容

 

研究針對(duì)加拿大安大略省南部三大源頭水域（Big Creek無(wú)機(jī)肥影響區(qū)、Nissouri Creek糞肥影響區(qū)、Saugeen River森林參考區(qū)），通過(guò)2018-2020年生長(zhǎng)季采樣，結(jié)合歷史水質(zhì)數(shù)據(jù)（2000-2020年）、沉積物磷平衡濃度（EPC?）測(cè)定、原位氧化還原微剖面（丹麥Unisense電極）和微生物群落分析，揭示沉積物磷滯留/釋放機(jī)制。結(jié)果表明：  

沉積物總體為磷匯：75%樣本表現(xiàn)為磷匯（SRP > EPC? +20%），但農(nóng)業(yè)區(qū)EPC?顯著高于參考區(qū)（圖2）。  

 

 

 

懸浮沉積物是關(guān)鍵磷源：Big Creek懸浮沉積物EPC?高達(dá)1.9 mg/L（2020年），是底泥的200倍，表明細(xì)顆粒物是重要內(nèi)源磷釋放載體（圖2）。  

 

氧化還原驅(qū)動(dòng)釋放：Nissouri Creek在2019年春季中期的快速缺氧事件（DO消耗速率-158.4 μmol/L/mm）伴隨底泥EPC?激增（SRP的246%），與沉積物ORP最低值（-110 mV）和反硝化菌（Dechloromonas等）及氨氧化古菌（Candidatus Nitrosocosmicus）增殖相關(guān)（圖3, 4）。  

 

 

 

 

微生物標(biāo)志物：擬桿菌門（Bacteroidia）在磷匯沉積物中顯著富集（圖5），而反硝化菌和AOA可作為磷釋放事件的生物標(biāo)志物。  

 

 

研究目的

量化源頭水域沉積物對(duì)磷的緩沖能力（匯/源狀態(tài)）。  

 

揭示沉積物磷釋放與氧化還原梯度、微生物群落的關(guān)聯(lián)機(jī)制。  

 

評(píng)估農(nóng)業(yè)活動(dòng)（無(wú)機(jī)肥 vs 糞肥）對(duì)沉積物磷循環(huán)的影響差異。  

 

研究思路

站點(diǎn)選擇與歷史數(shù)據(jù)分析：  

 

基于安省水質(zhì)監(jiān)測(cè)網(wǎng)絡(luò)（PWQMN）2000-2020年數(shù)據(jù)，分析TP/TN長(zhǎng)期趨勢(shì)（圖1）。  

 

季節(jié)性采樣設(shè)計(jì)：  

 

生長(zhǎng)季采集底泥、懸浮沉積物（Phillips管式采樣器）及水體，測(cè)定SRP、TP、TN、TSS等（圖2）。  

關(guān)鍵參數(shù)測(cè)量：  

 

EPC?測(cè)定：通過(guò)吸附等溫線實(shí)驗(yàn)量化沉積物磷匯/源狀態(tài)（方法部分）。  

 

原位微剖面：Unisense微電極測(cè)量沉積物-水界面（SWI）的DO/ORP垂直梯度（圖3）。  

 

微生物群落：16S rRNA測(cè)序分析底泥微生物組成（圖4）。  

多變量關(guān)聯(lián)分析：  

 

整合水質(zhì)、沉積物EPC?、氧化還原速率、微生物數(shù)據(jù)，通過(guò)Spearman檢驗(yàn)識(shí)別關(guān)鍵驅(qū)動(dòng)因子（表1）。  

 

測(cè)量數(shù)據(jù)及研究意義

歷史水質(zhì)數(shù)據(jù)（圖1）  

 

數(shù)據(jù)：Big Creek總磷（TP）長(zhǎng)期偏高（峰值>0.4 mg/L），Nissouri Creek總氮（TN）顯著高于其他站點(diǎn)（>3 mg/L）。  

 

意義：證實(shí)農(nóng)業(yè)活動(dòng)導(dǎo)致長(zhǎng)期營(yíng)養(yǎng)鹽累積，為沉積物磷飽和提供背景依據(jù)。  

沉積物EPC?（圖2）  

 

數(shù)據(jù)：  

 

Big Creek懸浮沉積物EPC?在2020年達(dá)1.9 mg/L（磷源狀態(tài)），底泥EPC?僅0.08 mg/L。  

 

Nissouri Creek底泥在2019年春季中期EPC?=0.039 mg/L（SRP的246%）。  

 

意義：揭示懸浮沉積物是農(nóng)業(yè)區(qū)重要磷源，且糞肥影響區(qū)底泥在缺氧事件中釋放風(fēng)險(xiǎn)更高。  

氧化還原微剖面（圖3）  

 

數(shù)據(jù)：  

 

Nissouri Creek在2019年春季中期DO消耗速率-158.4 μmol/L/mm，ORP最低值-110 mV。  

 

平均DO消耗速率：BC=-56.4, NC=-76.2, SR=-38.3 μmol/L/mm。  

 

意義：量化SWI缺氧程度，直接關(guān)聯(lián)鐵/錳氧化物還原溶解導(dǎo)致的磷釋放。  

微生物群落（圖4, 5）  

 

數(shù)據(jù)：  

 

Nissouri Creek磷釋放事件中，反硝化菌（Dechloromonas, Rhodoferax）和AOA（Candidatus Nitrosocosmicus）顯著富集。  

 

擬桿菌門（Bacteroidia）在磷匯沉積物中豐度更高（LEfSe p=0.001）。  

 

意義：建立微生物類群（反硝化菌/AOA）與沉積物磷釋放的指示關(guān)系。  

 

結(jié)論

沉積物總體為磷匯：75%樣本表現(xiàn)為磷滯留，但農(nóng)業(yè)區(qū)緩沖能力弱于森林參考區(qū)。  

 

關(guān)鍵釋放機(jī)制：  

 

Big Creek（無(wú)機(jī)肥影響）：高粘土含量導(dǎo)致懸浮沉積物磷飽和（EPC?達(dá)1.9 mg/L），是主要內(nèi)源磷源。  

 

Nissouri Creek（糞肥影響）：快速缺氧（DO消耗速率-158 μmol/L/mm）觸發(fā)底泥磷釋放，伴隨反硝化菌和AOA增殖。  

微生物指示作用：  

 

擬桿菌門（Bacteroidia）是磷匯沉積物的生物標(biāo)志物。  

 

反硝化菌和AOA可作為沉積物磷釋放事件的早期指標(biāo)。  

 

丹麥Unisense電極數(shù)據(jù)的詳細(xì)研究意義

 

研究中采用Unisense OX-100（DO）和RD-100（ORP）微電極（尖端100μm），結(jié)合Field Microsensor Multimeter（FMM）系統(tǒng)測(cè)量沉積物微剖面：  

缺氧事件的精確捕捉：  

 

數(shù)據(jù)：Nissouri Creek在2019年春季中期DO在SWI處驟降（速率-158.4 μmol/L/mm），2 mm深度即達(dá)缺氧狀態(tài)（<0.3 μM）。  

 

意義：直接量化沉積物耗氧強(qiáng)度，解釋該時(shí)段底泥EPC?激增（246%）的主因——缺氧導(dǎo)致鐵結(jié)合態(tài)磷還原性溶解。  

氧化還原梯度的空間對(duì)比：  

 

數(shù)據(jù)：農(nóng)業(yè)站點(diǎn)（BC/NC）平均DO消耗速率（-56.4至-76.2 μmol/L/mm）顯著高于森林參考區(qū)（SR: -38.3 μmol/L/mm）。  

 

意義：揭示農(nóng)業(yè)活動(dòng)通過(guò)有機(jī)質(zhì)輸入加速沉積物耗氧，增加磷釋放風(fēng)險(xiǎn)，為管理措施（如減少有機(jī)肥輸入）提供依據(jù)。  

ORP閾值關(guān)聯(lián)磷形態(tài)：  

 

數(shù)據(jù)：NC站點(diǎn)ORP最低值達(dá)-110 mV（對(duì)應(yīng)Fe3?/Fe2?還原電位-100至+100 mV）。  

 

意義：證實(shí)沉積物處于鐵還原窗口，驗(yàn)證了該站點(diǎn)高含量可還原態(tài)磷（Fe-P）的釋放敏感性（討論部分）。  

 

核心價(jià)值：Unisense微電極實(shí)現(xiàn)了毫米級(jí)分辨率原位測(cè)量，將沉積物氧化還原動(dòng)態(tài)與磷釋放事件、微生物過(guò)程（如反硝化）直接耦合，突破了傳統(tǒng)離散采樣局限，為沉積物-水界面生物地球化學(xué)過(guò)程提供了高精度實(shí)證。