Coastal acidification alters estuarine sediment nitrous oxide and methane fluxes  

海岸酸化改變河口沉積物氧化亞氮和甲烷通量  

來源：Limnology and Oceanography Letters, Volume 8, 2023, Pages 723-733

《湖沼學(xué)與海洋學(xué)通訊》第8卷，2023年，723-733頁

 

 

摘要內(nèi)容

 

研究通過控制實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)：  

酸化顯著改變溫室氣體通量：河口沉積物暴露于中度酸化（pH 7.3）和極端酸化（pH 6.3）后，氧化亞氮（N?O）和甲烷（CH?）通量發(fā)生顯著變化。  

 

響應(yīng)具有站點(diǎn)特異性：高氮負(fù)荷站點(diǎn)（MP）的N?O通量增加（最高4218%），CH?通量降低（75%）；低氮負(fù)荷站點(diǎn)（SLP）的N?O通量減少（275%），CH?通量在中度酸化時(shí)降低，極端酸化時(shí)增加。  

 

機(jī)制驅(qū)動(dòng)：酸化通過抑制反硝化酶（nosZ）、改變微生物群落及有機(jī)質(zhì)（OM）降解路徑影響氣體通量，且OM類型（藻類vs鹽沼）是關(guān)鍵調(diào)控因子。  

 

研究目的

量化海岸酸化對(duì)河口沉積物N?O和CH?通量的影響。  

 

探究不同氮負(fù)荷背景下沉積物對(duì)酸化的響應(yīng)差異。  

 

揭示酸化調(diào)控溫室氣體通量的生物地球化學(xué)機(jī)制。  

 

研究思路

站點(diǎn)選擇：  

 

高氮負(fù)荷站點(diǎn)（Metoxit Point, MP）：受居民污水輸入影響，夏季大型藻華頻發(fā)。  

 

低氮負(fù)荷站點(diǎn)（Sage Lot Pond, SLP）：鹽沼環(huán)繞，營(yíng)養(yǎng)鹽輸入較低（表1）。  

酸化控制實(shí)驗(yàn)：  

 

采集沉積物柱芯，在恒溫（30°C）黑暗條件下進(jìn)行流動(dòng)培養(yǎng)。  

 

設(shè)置三組pH處理：對(duì)照（pH 8.0）、中度酸化（pH 7.3）、極端酸化（pH 6.3），通過CO?鼓泡調(diào)控pH。  

通量測(cè)量：  

 

使用氣相色譜（GC-2014）測(cè)定進(jìn)出水溶解N?O和CH?濃度，計(jì)算沉積物-水界面通量（公式見方法部分）。  

沉積物pH剖面：  

 

采用Unisense pH微電極（100 μm直徑）在500 μm分辨率下測(cè)量沉積物表層（0-2 cm）pH梯度（圖2）。  

 

 

測(cè)量數(shù)據(jù)及研究意義

沉積物pH剖面（圖2）  

 

數(shù)據(jù)：酸化導(dǎo)致沉積物表層pH顯著下降（MP對(duì)照：7.36→極端：6.81；SLP對(duì)照：7.47→極端：6.77）。  

 

意義：證實(shí)水體酸化能快速改變沉積物微環(huán)境，為微生物活性變化提供直接證據(jù)。  

N?O通量（圖3）  

 

 

數(shù)據(jù)：  

 

MP站點(diǎn)：酸化使N?O從匯（-5.4 nmol m?2 h?1）轉(zhuǎn)為源（極端：8.1 nmol m?2 h?1）。  

 

SLP站點(diǎn)：酸化使N?O從源（極端對(duì)照：10.8 nmol m?2 h?1）轉(zhuǎn)為匯（中度：-13.2 nmol m?2 h?1）。  

 

意義：揭示酸化對(duì)N?O通量的影響方向取決于站點(diǎn)氮負(fù)荷和OM類型（藻類OM促進(jìn)釋放，鹽沼OM促進(jìn)消耗）。  

CH?通量（圖3）  

 

數(shù)據(jù)：  

 

MP站點(diǎn)：酸化使CH?通量降低75%（極端：9,478 vs 對(duì)照：23,546 nmol m?2 h?1）。  

 

SLP站點(diǎn)：中度酸化通量減半（295 vs 568 nmol m?2 h?1），極端酸化通量翻倍（819 vs 362 nmol m?2 h?1）。  

 

意義：表明CH?響應(yīng)存在閾值效應(yīng)，極端酸化可能激活耐酸產(chǎn)甲烷菌或抑制氧化過程。  

 

結(jié)論

酸化效應(yīng)具有空間異質(zhì)性：即使同一河口內(nèi)，氮負(fù)荷和OM類型差異導(dǎo)致沉積物對(duì)酸化的響應(yīng)截然不同（MP與SLP站點(diǎn)的N?O/CH?通量變化方向相反）。  

 

關(guān)鍵機(jī)制：  

 

N?O通量變化與nosZ酶抑制、反硝化路徑改變相關(guān)（SLP站點(diǎn)出現(xiàn)N?O消耗）。  

 

CH?通量受OM質(zhì)量（藻類易降解vs鹽沼難降解）和鐵還原競(jìng)爭(zhēng)調(diào)控（酸化促進(jìn)Fe還原，抑制產(chǎn)甲烷）。  

管理意義：海岸溫室氣體預(yù)算需納入當(dāng)前和未來pH變化，且需考慮站點(diǎn)特異性背景。  

 

丹麥Unisense電極數(shù)據(jù)的詳細(xì)研究意義

 

研究中采用Unisense pH 100微電極系統(tǒng)（搭配Sensor Trace Pro軟件）測(cè)量沉積物pH微剖面：  

高分辨率環(huán)境驗(yàn)證：  

 

數(shù)據(jù)：在500 μm間隔下獲取0-2 cm沉積物pH梯度（圖2），顯示酸化處理顯著降低表層pH（如SLP站點(diǎn)從7.47降至6.77）。  

 

意義：直接證實(shí)水體酸化能快速滲透至沉積物微區(qū)（<24小時(shí)），為后續(xù)氣體通量變化提供原位環(huán)境背景。  

酸化影響深度的量化：  

 

數(shù)據(jù)：pH變化主要發(fā)生在沉積物表層（0-5 mm），深層（>10 mm）pH緩沖較強(qiáng)（圖2A-B）。  

 

意義：表明酸化對(duì)微生物過程（如硝化/反硝化）的影響集中于沉積物-水界面，解釋了氣體通量快速響應(yīng)的空間范圍。  

機(jī)制關(guān)聯(lián)證據(jù)：  

 

數(shù)據(jù)：MP站點(diǎn)酸化后表層pH降幅（ΔpH=0.55）大于SLP（ΔpH=0.70），與MP更強(qiáng)的N?O釋放和CH?抑制現(xiàn)象吻合。  

 

意義：微尺度pH梯度數(shù)據(jù)支持“酸化通過抑制nosZ酶（N?O→N?）增強(qiáng)N?O排放”的假設(shè)（MP站點(diǎn)），并為SLP站點(diǎn)的反常N?O消耗提供探索方向（如酸性激活特定消耗菌群）。  

 

核心價(jià)值：Unisense微電極實(shí)現(xiàn)了沉積物酸化響應(yīng)的原位、高分辨率監(jiān)測(cè)，將宏觀氣體通量與微觀環(huán)境關(guān)聯(lián)，為海岸酸化生物地球化學(xué)模型提供了關(guān)鍵參數(shù)。