Evaluation of simulated dredging to control internal phosphorus release from sediments: Focused on phosphorus transfer and resupply across the sediment-water interface

模擬疏浚控制沉積物內部磷釋放的評價重點是磷在沉積物-水界面之間的轉移和補給

來源：Science of the Total Environment 592 (2017) 662–673

 

論文摘要

摘要指出，沉積物疏浚是控制富營養化湖泊內源磷負荷的有效恢復方法，但其具體機制尚不明確。本研究基于太湖為期一年的野外模擬實驗，采用Rhizon土壤水分采樣器、高分辨率透析技術（HR-Peeper）、ZrO-Chelex擴散梯度薄膜技術（DGT）以及磷分級和吸附等溫線等方法，系統分析了疏浚后沉積物-水界面的磷交換和內源磷再供應能力。結果顯示，疏浚顯著降低了孔隙水中的活性磷濃度、磷擴散潛力及沉積物對磷的再供應能力。磷釋放通量比未疏浚沉積物降低58%。磷分級分析表明，疏浚后沉積物中移動性磷組分減少25%，而上層沉積物的磷吸附容量（Qmax）、分配系數（Kp）和零平衡磷濃度（EPC0）增加。研究表明，疏浚通過去除富磷表層沉積物并增強沉積物對磷的固定能力，有效抑制了內源磷釋放。

研究目的

本研究的主要目的是：

 

評估疏浚效果：量化沉積物疏浚對控制內源磷釋放的長期有效性，包括磷通量變化和沉積物磷動態響應。

揭示機制路徑：闡明疏浚影響磷遷移的具體機制，特別是磷在沉積物-水界面的擴散、再供應過程以及沉積物固相磷的活化能力。

 

辨析關鍵過程：利用高分辨率技術（如DGT和HR-Peeper）區分磷的擴散過程與固相再供應過程，明確疏浚如何改變沉積物的磷緩沖容量。

 

研究思路

研究采用“野外模擬-多技術聯用-機制解析”的系統思路：

 

野外模擬設計：在太湖月亮灣采集原狀沉積柱，模擬疏浚（去除表層25 cm沉積物）與未疏浚條件，將沉積柱放回湖底進行為期一年的原位培養，以反映真實環境變化。

高頻監測與采樣：每月采集孔隙水樣品，分析營養鹽濃度；實驗結束后，使用高技術手段（如HR-Peeper、DGT）獲取磷和鐵的高分辨率剖面數據。

多指標分析：結合沉積物磷分級、吸附等溫線實驗、微生物活性（如堿性磷酸酶活性）和沉積物理化性質（如pH、Eh、有機質含量）測量，全面評估疏浚對磷循環的影響。

 

機理推斷：通過對比疏浚與未疏浚沉積物的磷動態參數（如擴散通量、再供應比率R值），推斷疏浚控制磷釋放的主導機制。

 

測量數據及其研究意義

研究測量了多維度數據，其意義和來源如下（數據均引用自文檔中的圖表）：

 

沉積物孔隙水磷和鐵濃度（揭示磷的擴散潛力）

 

測量指標：使用HR-Peeper測量孔隙水中的可溶性反應磷（SRP）和可溶性Fe(II)的垂直剖面；使用DGT測量活性磷（Labile P）和活性鐵（Labile Fe）的剖面。

研究意義：圖3a-d顯示，疏浚后沉積物的SRP和活性磷濃度顯著降低，尤其在表層0-20 mm區間。這表明疏浚削弱了磷的擴散驅動力，減少了從沉積物向上覆水的磷釋放風險。鐵與磷的同步釋放剖面（圖3）進一步證實鐵氧化還原循環對磷固定的關鍵作用。

 

數據來源：圖3a（SRP）、圖3b（活性P）、圖3c（可溶性Fe）、圖3d（活性Fe）。

 

磷跨界面通量（量化磷釋放強度）

 

測量指標：基于Fick第一定律計算的磷擴散通量。

研究意義：圖4顯示，疏浚沉積物的磷通量比未疏浚沉積物降低58%，直接證明疏浚可有效抑制內源磷負荷，為湖泊管理提供定量依據。

 

數據來源：圖4。

 

磷再供應能力指標R值（反映固相磷的活化能力）

 

測量指標：R值定義為DGT測得的活性磷濃度與HR-Peeper測得的SRP濃度之比（R = CDGT/CHP）。

研究意義：圖5顯示，疏浚后沉積物表層的R值顯著降低（P < 0.001），表明疏浚削弱了沉積物固相磷向孔隙水的再供應能力，即沉積物磷庫的“緩沖能力”下降。

 

數據來源：圖5。

 

磷形態分級（識別磷的移動性）

 

測量指標：沉積物中不同磷組分含量，如松散結合磷（Loos-P）、鐵結合磷（Fe-P）、鋁結合磷（Al-P）、有機磷（Org-P）等。

研究意義：圖6表明，疏浚后沉積物的總磷和移動性磷組分（如Fe-P、Org-P）含量減少25%，說明疏浚直接移除了易釋放的磷庫，降低了磷的潛在活性。

 

數據來源：圖6。

 

磷吸附參數（評估沉積物固磷能力）

 

測量指標：通過Langmuir吸附等溫線得到的零平衡磷濃度（EPC0）、最大吸附容量（Qmax）和分配系數（Kp）。

研究意義：圖7和表2顯示，疏浚后表層沉積物的EPC0、Qmax和Kp值升高，表明其磷吸附能力增強，這有助于“捕獲”上覆水中的磷，進一步減少釋放。

 

 

數據來源：圖7和表2。

 

沉積物微環境參數（解析氧化還原條件）

 

測量指標：使用丹麥Unisense微電極測量的溶解氧（DO）、pH和氧化還原電位（Eh）的垂直剖面。

研究意義：圖2a-c顯示，疏浚后沉積物表層的氧滲透深度增加，Eh值升高，pH更趨于中性。這指示疏浚創造了更氧化的環境，有利于磷通過吸附到鐵氧化物上而被固定，從而抑制磷釋放。

 

數據來源：圖2a（DO）、圖2b（pH）、圖2c（Eh）。

 

研究結論

 

疏浚有效抑制內源磷釋放：疏浚使磷釋放通量降低58%，主要歸因于富磷表層沉積物的物理移除以及沉積物磷吸附能力的增強。

磷再供應能力顯著減弱：疏浚后沉積物表層的R值降低，表明固相磷向孔隙水的再供應過程受限，沉積物磷“緩沖庫”作用削弱。

關鍵機制是氧化環境強化：疏浚通過增加氧滲透深度（圖2a）和提升Eh（圖2c），促進了鐵氧化物的形成，從而增強磷的吸附固定。磷形態分析（圖6）進一步證實移動性磷庫的減少。

 

長期效果依賴多因素協同：疏浚效果受沉積物吸附容量（Qmax、Kp增加）和微生物活動（如堿性磷酸酶活性降低）共同調節，建議結合其他修復措施（如化學鈍化）以鞏固效果。

 

丹麥Unisense電極測量數據的研究意義

在本研究中，丹麥Unisense微電極是揭示疏浚調控磷釋放機理的關鍵工具，其研究意義體現在以下幾個方面：

 

提供了氧化還原條件的原位高分辨率證據：Unisense電極能夠以毫米級分辨率直接測量沉積物中的溶解氧（DO）、pH和Eh剖面（圖2a-c）。這些數據顯示，疏浚后沉積物表層的氧滲透深度增加（從約4 mm增至8 mm），Eh值升高，pH趨于穩定。這為“疏浚創造氧化環境”的假設提供了原位實證，避免了傳統取樣可能引起的氧化擾動。

明確了磷固定的化學驅動機制：氧和Eh的剖面數據（圖2a, c）直接關聯鐵的地球化學行為。在氧化條件下（高Eh），Fe(II)被氧化為Fe(III)，形成鐵氧化物羥基磷灰石等沉淀物，從而高效吸附磷。Unisense數據定量證實了疏浚后氧化層的加厚，解釋了為何疏浚沉積物對磷的吸附容量（Qmax）增強（圖7），這是抑制磷釋放的核心化學機制。

支撐了“氧化屏障”概念的驗證：通過顯示氧滲透深度的增加（圖2a），Unisense電極數據幫助研究者確認疏浚后在沉積物-水界面形成了一個更厚的“氧化屏障”。該屏障能有效阻隔深層還原性磷的向上擴散，顯著降低磷通量（圖4）。沒有這種高分辨率氧化還原剖面，氧化屏障的存在和強度將難以直接驗證。

輔助解讀生物地球化學耦合過程：pH和Eh的剖面數據（圖2b, c）為理解微生物活動（如反硝化、硫酸鹽還原）對磷循環的間接影響提供了背景。例如，更中性的pH和更高Eh可能抑制硫酸鹽還原菌的活性，減少硫化氫對鐵磷化合物的溶解，間接保護了磷的固定形態。

 

提升了機制研究的時空精度：與傳統化學取樣相比，Unisense電極的原位、實時測量能力避免了樣品暴露大氣導致的氧化誤差，確保了數據真實反映沉積物微環境。這種高精度數據是建立“疏浚→氧化環境增強→磷吸附固定→釋放減少”這一因果鏈的堅實基礎。

 

綜上所述，丹麥Unisense微電極在本研究中扮演了“環境探針”的角色，其提供的氧化還原剖面數據，將疏浚的物理操作與磷生物地球化學過程的化學響應直接鏈接，使研究從現象描述深入至機制闡明。這項技術的應用，是成功論證“氧化機制主導疏浚控磷效果”這一核心論點的關鍵。