Sedimentary oxygen dynamics in a seasonally hypoxic basin

季節性低氧盆地的沉積氧動力學

來源：Limnol. Oceanogr. 62, 2017, 452–473

 

論文摘要

本論文摘要指出，季節性缺氧（夏季底層水氧氣耗盡）在沿海地區日益頻繁，并對下層沉積物的生物地球化學過程產生季節性影響，但這一影響尚缺乏量化研究。本研究以荷蘭的Grevelingen湖（一個受年度性底層水缺氧影響的咸水沿海水庫）為研究對象，調查了其沉積物耗氧過程。在2012年期間，我們沿水深梯度在三個站點進行了月度采樣。大型底棲動物采樣和沉積物剖面成像表明，夏季缺氧嚴重影響了15米水深以下的底棲群落。通過培養實驗測定了氧氣、溶解無機碳、總堿度和銨的底棲通量，同時利用微電極剖面測量了沉積物巖心的氧氣深度剖面。結果表明，沉積物耗氧具有明顯的季節性。夏季的低吸收速率是由于氧氣限制所致，并導致了還原性鐵硫化物的積累，形成了“氧債”。秋季的耗氧速率最高，這與表層鐵硫化物庫的再氧化有關。然而，冬季和早春的耗氧速率意外地高，這可能與電纜細菌的電致硫氧化導致厘米級深度的鐵硫化物被氧化有關?？傮w而言，我們的研究表明，季節性缺氧沿海系統的沉積物氧氣動態特征是由電纜細菌誘導的、強烈放大的“氧債”動態。

研究目的

本研究的主要目的在于：

 

記錄季節性缺氧環境下的沉積物氧氣動態：在受年度性底層水缺氧影響的Grevelingen湖，量化沉積物耗氧的季節性變化模式。

闡明驅動機制：探究控制沉積物耗氧季節性的關鍵驅動因素，包括底層水化學（溫度、氧氣濃度）、有機質輸入以及底棲生物（特別是電纜細菌）活動的相對重要性。

評估“氧債”概念：驗證在季節性缺氧系統中，夏季形成的“氧債”（以還原性硫化鐵形式儲存）是否以及如何在秋季重新氧化時導致耗氧率升高。

 

辨析電纜細菌的作用：基于前期研究，進一步評估電纜細菌的新陳代謝在調節沉積物鐵硫循環和氧氣消耗中的具體作用機制和貢獻程度。

 

研究思路

本研究采用了“時間序列觀測 - 多參數同步測量 - 機制模型辨析”的系統思路：

 

站點選擇與時間序列設計：在Grevelingen湖的Den Osse海盆，沿深度梯度（S1: 34m, S2: 23m, S3: 17m）設立三個站點。這些站點位于季節性缺氧影響的核心區域（S1）到邊緣區域（S3），構成了一個環境梯度。在2012年全年進行月度采樣，以捕捉完整的季節性周期。

水柱與沉積物協同觀測：每次采樣同時測量水柱參數（溫度、鹽度、溶解氧剖面）和沉積參數。使用CTD儀記錄水體剖面，并使用重力取樣器獲取原狀沉積柱。

培養實驗與通量計算：對沉積柱進行密閉培養，通過監測上覆水中氧氣、DIC、NH??、總堿度（TA）濃度隨時間的變化，計算這些物質在沉積物-水界面的交換通量，包括總耗氧率（TOU）。

微電極高分辨率剖面測量：使用丹麥Unisense氧微電極對沉積物柱進行高分辨率垂直剖面掃描，獲取氧氣濃度隨深度的變化，據此計算擴散氧吸收率（DOU）和氧氣滲透深度（OPD）。

生物與地球化學指標整合：結合大型底棲動物群落調查、沉積物剖面成像（SPI）以及沉積物地球化學特性（有機碳含量、CaCO?含量等）數據，將生物群落變化與地球化學過程聯系起來。

 

模型分析與機制推斷：利用兩種端元模型（均勻呼吸模型 vs. 界面再氧化模型）分析氧氣剖面形態，推斷主導的耗氧機制。通過比較“預期TOU”（僅基于礦化速率計算）和“觀測TOU”（實際測量），來識別和量化“氧債”的積累和償還過程。

 

測量數據及其研究意義

研究測量了多個方面的數據，其意義和來源如下（數據均引用自文檔中的圖表）：

 

水柱物理化學參數（界定缺氧發生的環境背景）

 

測量指標：底層水溫度、鹽度、溶解氧濃度的垂直剖面和時序變化。圖2清晰地展示了水體分層指數（σ）和底層水氧飽和度（%）的季節性動態。

研究意義：這些數據確定了缺氧發生的時間、強度和空間范圍。數據顯示，S1站點的底層水在夏季（7-8月）變為缺氧甚至厭氧狀態，而S3站點始終保持在缺氧閾值以上。這為解釋不同站點沉積物響應差異提供了關鍵環境背景。圖2是理解后續所有生物地球化學過程季節性的基礎。

 

數據來源：圖2。

 

沉積物-水界面通量（量化生態系統功能的關鍵指標）

 

測量指標：總耗氧率（TOU）、擴散氧吸收率（DOU）、溶解無機碳（DIC）通量、銨（NH??）通量和 總堿度（TA）通量。圖5展示了TOU和DOU的季節變化，圖6展示了DIC、NH??和TA的通量。

研究意義：TOU和DOU的直接對比（圖5）表明，在大部分時間點，兩者數值接近，說明耗氧主要受擴散過程控制，大型動物生物灌溉作用較弱。DIC和NH??通量的季節性模式相似（圖6a, b），表明它們主要來自有機質礦化。TA通量在春季出現顯著輸出（圖6c），這與電纜細菌活動引起的碳酸鹽溶解有關。這些通量數據是計算礦化速率、呼吸商（RQ）和識別“氧債”動態的直接證據。

 

 

數據來源：圖5, 圖6。

 

沉積物微環境氧氣剖面（揭示耗氧過程的微觀機制）

 

測量指標：通過Unisense微電極獲得的氧氣濃度垂直剖面、氧氣滲透深度（OPD）。圖8a, b展示了典型剖面，圖8c分析了OPD與DOU的關系。

研究意義：OPD非常淺（通常1-2 mm），反映了沉積物的高代謝活性。OPD與DOU的關系圖（圖8c）顯示數據點落在“均勻呼吸”和“界面再氧化”兩種理論模型之間，但更靠近后者，表明還原性物質的再氧化是耗氧的重要組成部分。這些高分辨率剖面是區分不同耗氧機制的基礎。

 

數據來源：圖8a, b, c。

 

大型底棲動物群落結構（連接環境脅迫與生態響應）

 

測量指標：大型底棲動物的豐度、物種豐富度、香農-威納多樣性指數。圖4b, c, d展示了這些參數的季節變化。

研究意義：數據清晰顯示，深水站點（S1, S2）的底棲動物在夏季缺氧期間完全消失，群落直到冬春季才能重新定殖（圖4b-d）。這表明缺氧對底棲生態系統造成了毀滅性打擊，使其無法發揮正常的生物擾動和灌溉功能，從而間接影響了沉積物的地球化學過程。

 

數據來源：圖4b, c, d。

 

沉積物特性（提供反應基質背景）

 

測量指標：沉積物孔隙度、有機碳（Corg）含量、CaCO3含量的垂直分布。圖3a, b, c展示了S1站點的典型剖面。

研究意義：數據顯示沉積物富含有機質（Corg ~4%），為高礦化速率提供了物質基礎。孔隙度極高（>0.9），表明沉積物非常松軟，易于擴散。這些特性決定了反應物的傳輸速率和反應熱點。

 

 

數據來源：圖3a, b, c及正文中表1的摘要。

 

研究結論

 

沉積物耗氧具有強烈的季節性，受“氧債”動態主導：最深的站點（S1）表現出最顯著的TOU季節性波動。耗氧率在秋季達到峰值，遠高于僅由當期有機質礦化所預期的水平。這表明存在一個“氧債”償還過程，即夏季缺氧期間積累的還原性物質（主要是鐵硫化物）在秋季水體復氧后被大規模氧化，消耗大量氧氣。

電纜細菌是“氧債”動態的關鍵放大器：研究提出，電纜細菌的活動是導致強烈氧債動態的核心機制。在春季，電纜細菌通過電致硫氧化在沉積物表層產生大量鐵氧化物。夏季，這些鐵氧化物在缺氧條件下被還原成鐵硫化物并積累（形成“氧債”）。秋季復氧時，這些鐵硫化物被迅速氧化，導致耗氧率激增。電纜細菌的活動使得鐵硫的氧化還原循環在空間上分離，并在時間上產生延遲，從而放大和調控了“氧債”的積累和償還強度。

底層水氧氣可用性是主要控制因子：統計分析表明，TOU與底層水溫度無關（圖8d），但與底層水氧氣濃度密切相關。夏季缺氧直接限制了沉積物耗氧，而秋季復氧則觸發了高耗氧。物理化學環境（氧氣供應）是首要控制因素。

底棲動物的作用有限：由于夏季缺氧導致深水區底棲動物群落崩潰且恢復緩慢，其通過生物擾動和灌溉對沉積物耗氧的貢獻在整個年度周期中相對較小。這解釋了為何TOU和DOU在大部分時間非常接近。

 

空間異質性明顯：“氧債”動態的強度隨水深增加而增強。只有在經歷嚴重且持久缺氧的最深站點（S1），才觀察到最完整的氧債積累-償還循環。較淺的站點（S2, S3）因缺氧程度較輕，其動態相對平緩。

 

丹麥Unisense電極測量數據的研究意義

在本研究中，丹麥Unisense氧微電極是揭示沉積物氧氣消耗微觀機制不可或缺的關鍵工具，其研究意義體現在以下幾個方面：

 

實現了從“通量”到“過程”的機制解析：密閉培養實驗測量的TOU提供了沉積物總耗氧的通量數據，但無法揭示氧氣在沉積物內部如何被消耗。Unisense微電極能夠以亞毫米級的分辨率繪制出沉積物中的氧氣濃度剖面（圖8a, b）。這使得研究者能夠直接觀察到氧氣在沉積物-水界面以下僅1-2毫米處就降至零的劇烈梯度，直觀地反映了沉積物表層極高的代謝活性。

準確分離了擴散耗氧（DOU）：通過測量界面附近的氧氣梯度，并應用菲克第一定律，Unisense微電極數據允許研究者計算出擴散氧吸收率（DOU）。將DOU與TOU進行對比（圖5），是判斷生物擾動/灌溉等重要性的關鍵。本研究發現DOU與TOU在大部分時間高度一致，從而有力地證明了在該研究系統中，耗氧主要受分子擴散控制，大型底棲動物的生物灌溉貢獻很小。這一結論簡化了對系統主要過程的判斷。

為識別“再氧化”主導的耗氧機制提供了形態學證據：Unisense電極測得的氧氣剖面形狀包含了耗氧機制的信息。研究者利用這些數據與兩種理論模型（均勻呼吸模型 vs. 界面再氧化模型）進行擬合（圖8a, b, c）。結果表明，實測剖面更接近于“界面再氧化模型”預測的線性下降趨勢，而非“均勻呼吸模型”預測的拋物線型下降。這為“還原性硫化物再氧化是主要耗氧途徑之一”這一核心論點提供了直接的、基于剖面形態的強有力證據。

支撐了“氧債”概念的量化：微電極測量的OPD和計算的DOU是量化“氧債”動態的基礎。圖9b中“觀測TOU”與“預期TOU”的差異，其計算嚴重依賴于由微電極數據得出的DOU值。沒有Unisense電極提供的精確DOU測量，就無法令人信服地證明秋季存在巨大的“氧債”償還過程。

 

提供了高時空分辨率的數據以捕捉動態過程：由于電纜細菌等活動可能導致沉積物微環境在毫米尺度上發生快速變化，傳統分層取樣方法無法捕捉其動態。Unisense微電極的原位、無損、高分辨率測量能力，使其成為研究此類瞬態、微區過程的理想工具，為理解電纜細菌等微生物的生態效應提供了關鍵的技術支持。

 

綜上所述，丹麥Unisense氧微電極在本研究中扮演了“機制探索者”的角色。它將沉積物耗氧從一個黑箱式的“通量”測量，提升為一個可以可視化、可解析其內部空間過程和主導機制的透明系統。沒有這項技術，本研究關于“電纜細菌放大氧債”這一創新性核心結論將缺乏來自沉積物內部微觀過程的直接證據支持，其說服力將大打折扣。因此，該技術的應用是成功連接宏觀通量觀測與微觀生物地球化學機制的關鍵橋梁。